有机金属卤化物钙钛矿发光的磁场效应

Organometal halide perovskite light-emitting devices (PeLEDs) have shown great potential for applications in lighting and display, since they have the advantages of both inorganic and organic light-emitting devices. At present, the research on PeLEDs mainly focuses on the performance of the device, lack of in-depth discussion of the device physics. Studying magnetic field effects is a simple and convenient way to explore physical processes in devices. However, current study of perovskite magnetic field effects is still in the initial stage, and there are many critical problems need to be solved. In particular, the underlying physical mechanism is not yet clear. In order to clarify this issue, this project aims to systematically investigate the magnetic field effects in organometal halide perovskite based light-emitting materials and devices. The perovskite light-emitting films and devices with different spin-orbit coupling and different electron-hole exchange interaction will be fabricated. Then the magnetic field effects of the samples (the magneto-photoluminescence (MPL) of the films, the magneto-electroluminescence (MEL) and magneto-conductance (MC) of the devices) at different temperatures/excitation intensities/voltages will be studied comprehensively, by using both the steady-state and transient measurement methods. We attempt to elucidate the underlying physical mechanism of the perovskite magnetic field effects, by analyzing the dependence of the magnetic field effects on the spin-orbit coupling and electron-hole exchange interaction. Based on the systematic investigations, we believe that the understanding of the photophysical processes in perovskites will be deepened, which will provide new ideas for developing higher performance PeLEDs.

有机金属卤化物钙钛矿发光器件（PeLED）兼具无机与有机发光器件的优点，在照明与显示领域应用潜力巨大。当前，关于PeLED的研究主要集中于如何提高器件性能，缺乏对器件物理的深入探讨。研究磁场效应是一种简单方便的探索器件物理的方案，但目前钙钛矿磁场效应的研究还处于起始阶段，有很多问题亟待解决，特别是其背后的物理机制尚不明确。针对这一问题，本项目以具有不同自旋-轨道耦合、不同电子-空穴交换作用的钙钛矿为研究体系；以薄膜的光致发光磁场效应（MPL）、器件的电致发光磁场效应（MEL）与电流磁场效应（MC）为研究对象；采用稳态与瞬态相结合的测试方法，系统地研究在不同温度、不同激发光强、不同电压下的钙钛矿磁场效应，探讨其与自旋-轨道耦合、电子-空穴交换作用的关系，尝试阐明钙钛矿磁场效应背后的物理机制。通过一系列磁场效应研究，进一步加深对钙钛矿中光电物理过程的理解，为发展更高性能的PeLED提供新思路。

金属卤化物钙钛矿发光器件（PeLED）在照明与显示等领域展现出巨大应用潜力。现阶段对PeLED的研究大都聚焦于如何提高器件性能，而对器件物理却有所忽视。研究磁场效应是一种简单有效的探究材料与器件中物理过程的方法。然而，钙钛矿磁场效应的研究目前尚处于起步阶段，不成系统。因此，深入研究钙钛矿发光材料与器件的磁场效应显得十分必要。本项目系统研究了钙钛矿发光材料与器件的磁场效应背后的物理机制；通过磁场效应研究，探讨了PeLED中物理过程与其光电性能之间的内在关联；在此基础上，发展了更高性能的PeLED。除此之外，本项目还研究了基于发光自由基材料的高性能双线态有机电致发光器件。主要研究工作包括：.（1）基于对添加剂诱导结晶过程的研究，设计出具有氨基和羧基双官能团的新型添加剂分子，利用该添加剂制备的近红外PeLED外量子效率（EQE）达到22.2%。此外，该工作还给出了一种添加剂筛选的普适性方法。.（2）制备了不同维度的钙钛矿薄膜，在室温下，所有薄膜的发光都没有磁场效应。而在低温（2 K）强磁场（7 T）下，薄膜的发光具有50%的磁场效应，表明低温下外磁场扰动了自旋轨道耦合，导致了亮态与暗态之间的杂化。.（3）构筑了微腔顶发射PeLED，大幅度提升了器件效率，EQE达到20.2%。基于相变过程，将低温下器件EQE提高到32.8％，且该器件在大电流下连续工作330个小时后几乎没有衰减。.（4）提出了利用反构造原理从源头上获得高稳定发光自由基的思路，使自由基的稳定性提高了2-4个数量级。.在本项目的支持下，共发表论文12篇，其中影响因子>10的论文6篇，培养研究生6名。项目负责人获得2020年国家基金委优秀青年科学基金资助。