微波溶液法制备Cu3SbSe4合金纳米材料及其物理输运性质研究

Cu3SbSe4 based thermoelectric materials have been intensively studied, since they are consist of earth abundant elements, environment friendly and with adjustable thermoelectric transport properties. In traditional synthesis method, it is hard to further increase the figure of merit of Cu3SbSe4 compounds. In this study, we will use microwave assisted solvothermal method combined with SPS technique to obtain Cu3SbSe4 compounds in large quantities rapidly with nanostructure, homogeneity and controllable grain size after optimizing synthesis parameters. Through the energy filtering effect induced by nanostructure, the Seebeck coefficient can be greatly enlarged, associated with reduction in thermal conductivity, leading to effective enhancement in thermoelectric figure of merit. The accomplishment of this project is expected to realize the controllable synthesis of Cu3SbSe4 nanomaterials, reveal the influence of grain size on energy filtering effect and explore the great enhancement in thermoelectric performance of Cu3SbSe4 compounds caused by nanotechnology. The results of this project will demonstrate the dependence of grain size on synthesis parameters and clarify the unique electronic/thermal transport mechanism in Cu3SbSe4 nanomaterials, shedding light on the enhancement of thermoelectric performance of other ternary Cu based compounds through nanostructuring.

Cu3SbSe4热电材料元素储量丰富、环境友好、热电输运性质易调控，近年来受到热电研究领域广泛关注。本项目针对传统方法制备的Cu3SbSe4合金热电优值难以进一步提升的瓶颈，以Cu3SbSe4合金为研究对象，采用微波溶液法结合SPS技术快速宏量制备Cu3SbSe4合金纳米材料。优化工艺参数，实现材料结构纳米化，成分均一化和晶粒尺寸可控化。利用结构纳米化引起的能量过滤效应解耦热电参数，大幅度提升Seebeck系数，并结合晶粒细化带来的热导率下降，有效提高热电优值。项目预期将实现Cu3SbSe4合金纳米材料的可控制备，揭示晶粒尺寸与能量过滤效应的关联规律，探索纳米化对大幅提升Cu3SbSe4合金热电优值的物理机制。项目研究成果将探明微波合成法和SPS不同工艺参数对晶粒尺寸的影响规律；阐明Cu3SbSe4纳米材料中独特的电、声输运机制；为充分利用结构纳米化提升其他三元铜基合金的热电性能提供思路。

金刚石结构合金Cu3SbSe4热电材料元素储量丰富、环境友好、热电输运性质易调控，近年来受到热电研究领域广泛关注。本项目针对传统方法制备的Cu3SbSe4合金热电优值难以进一步提升的瓶颈，以Cu3SbSe4合金为研究对象，采用微波溶液法结合SPS技术快速宏量制备Cu3SbSe4合金纳米材料，实现了材料结构纳米化，成分均一化和晶粒尺寸可控化。我们发现在纳米化的粉体中通过固溶掺杂可进一步引入纳米析出物，在保持电学性能的基础上，极大的降低了热导至理论最低值，最后热电优值达到预设的1.2左右，成功的完成了项目指标。在项目进行过程中，我们还对其他金刚石结构热电材料微观结构与性能关系进行了探索发现利用天然脱溶效应可以引入纳米级成分波动，大幅降低热导率；在某些体系中引入纳米析出物可抑制能谷间散射，提升电学性能。总而言之，我们通过对金刚石合金化合物纳米化实现了对电、声输运性能的调控，为类似体系热电性能的提升提供了新思路。