弱声子环境下金纳米棒及相关核壳结构非线性和瞬态光学性质的研究

The localized surface plasmon resonsnces and the field enhancement effect existing in metallic nanoparticles have been widely applied in various fields such as optoelectronics, information, energy, biology and medicine etc. Among different metallic nanoparticles, gold (Au) nanorods have been the focus of many studies, especially for their nonlinear and transient optical properties, owing to their unique longitudinal surface plasmon resonances. Since the loss of metals in the visible and near infrared spectral regions severely limits the performance of metallic nanoscale devices, this project will focus on the effects of temperature on the interaction between electrons and photons in metals and conduct investigation on the fabrication of gold nanorods and related core-shell nanostructures and their nonlinear and transient optical properties at low and high temperatures. The purpose of this project is to understand the influences of temperature on the surface plasmon resonances of gold nanorods and related core-shell structures, investigating their nonlinear and transient optical properties in a weak phonon environment and exploring the potential applications of these novel optical properties in the fields of optical data storage, photothermal therapy, bioimaging, nanolasers and spasers (surface plasmon amplification by stimulated emission of radiation).

金属纳米粒子中存在的局域表面等离子共振及其场增强效应已经被广泛地应用于光电、信息、能源、生物以及医学等诸多领域。在种类繁多的金属纳米粒子中，金纳米棒及其核壳结构由于其独特的纵向表面等离子共振而受到广泛关注和深入研究，尤其是它们的非线性和瞬态光学性质。由于金属在可见光和近红外波段的损耗是限制金属纳米器件性能的主要因素，针对这一突出问题，本项目计划围绕温度对金属中电子-声子相互作用的影响，开展包括金纳米棒及其核壳结构制备、它们在低温下的线性、非线性和瞬态光学性质、以及高温下液态核壳金纳米棒的线性、非线性和瞬态光学性质等方面的研究，在了解掌握温度对金纳米棒及其核壳结构表面等离子共振影响的基础上，深入研究它们在弱声子环境下的非线性和瞬态光学性质，初步探索这些光学性质在光信息存储、光热治疗、生物成像、纳米激光器以及表面等离子激元受激辐射放大器中的潜在应用。

本项目计划开展金纳米棒及其核壳结构在飞秒激光脉冲激发下的非线性和瞬态光学性质，主要研究内容包括：（1）金纳米棒及其核壳结构的制备；（2）表面等离子激元耦合对金纳米棒线性和非线性光学性质的影响；（3）温度对金纳米棒线性和非线性光学性质的影响；（4）金纳米棒的非线性光学性质在光传感、光存储以及光热治疗中的应用。本项目取得的主要研究成果包括：（1）在大尺寸金纳米棒的非线性响应谱中观察到二次谐波和双光子荧光，并且测量了它们的波长和偏振依赖关系，发现大尺寸金纳米棒的二次谐波主要由散射谱决定，而双光子荧光则主要尤其吸收谱决定。（2）研究了金纳米棒天线在捕获纳米粒子时双光子荧光的变化，计算了不同尺寸、不同材质的纳米球在通过天线时导致的双光子荧光的变化，建立了纳米球光势能与天线双光子荧光的关系。（3）研究了三维光子晶体结构对金纳米棒表面等离子特性的影响，发现当金纳米棒的纵向等离子共振与光子晶体的带边一致时，其吸收谱会显著变窄，电场和吸收会显著增强。（4）合成了特征尺寸为几十到几百纳米的金纳米花，发现其中存在许多依赖于波长和偏振的热点，证实金纳米花的热荧光可以用于实现高密度和低功耗的光信息存储。（5）研究了在癌细胞溶酶体中自然形成的金纳米棒团簇的双光子荧光，发现表面等离子耦合可以有效地提高光热转换效率，单脉冲能量为70 pJ的飞秒激光脉冲就可以对癌细胞产生光热损伤，建立了癌细胞凋亡时间与飞秒脉冲能量之间的关系。（6）研究了金纳米棒之间的耦合强度对其线性和非线性光学性质的影响，发现在强耦合时体系的单光子吸收峰与双光子吸收峰并不重合，为剪裁光与复杂表面等离子体系的相互作用提供了有效途径。（7）发现在三维金纳米棒体系中随机分布的热点具有很强的偏振和波长灵敏度，其偏振、波长和空间复用可以在低至几个pJ的单脉冲能量下得以实现，减少了不同存储通道之间的串扰，使多次读写成可能，显著地提升了光信息存储质量和密度。