高效氧化铁纳米材料光解水过程的原位谱学研究

Hematite has emerged as a good candidate for solar water splitting due to its favorable optical band gap, chemical stability in oxidative environment, and low cost. In this proposal different kinds of hematite nanostructures for solar water splitting will be synthesized and x-ray absorption spectroscopy combined with in-situ experiments will be used to investigate the electronic structure of these hematite nanostructures, providing a detail understanding of the key issues for solar water splitting process. We will compare the effect of different modifications to hematite nanostructures and according to the experimental results, the interaction mechanism in a solar water splitting cell will be revealed. The study will help to develop high efficiency materials based on hematite nanostructures for solar water splitting.

氧化铁作为光解水材料由于其带隙合适、在氧化环境中稳定性好、成本低等优点而受到了人们广泛的关注。本项目拟制备多种高效纳米氧化铁光解水材料，结合同步辐射常规谱学和原位实验来研究氧化铁在多种修饰前后的电子结构变化及其在实际光解水过程中影响效率的关键因素。本项目将系统分析不同的修饰对氧化铁性能的影响，探讨其作用规律，为氧化铁纳米材料应用于光解水的微观机理提供实验依据，发展基于氧化铁的新型光解水纳米材料。

氧化铁是一种很好的光解水材料，但其性能由于种种限制目前离实际应用还有很长一段距离。本项目制备了多种性能良好的氧化铁纳米材料，结合同步辐射谱学方法，对其进行了电子结构上的系统研究，取得了多项重要的成果。我们创新性的利用软X射线谱学方法揭示了氧化铁表面钛酸铁超薄层的存在，阐明了氧化铁-钛酸铁异质结构提高光解水效率的机制；将软X射线谱学方法深入应用于探索氧化铁多种处理过程中，如氧空穴控制和表面碳层处理，揭示其内部电子结构和宏观光解水性能之间的关系，获得机理上的深层次理解。发展了基于FeNiOOH的高效表面催化剂提高氧化铁光解水性能。设计了同步辐射原位谱学腔体研究氧化铁光解水过程中的电子结构变化。以上系列研究很好的揭示了氧化铁纳米材料电子结构与其光解水性能方面的联系，部分工作发表在ACS Nano、Energy Environ. Sci.、J. Mater. Chem. A等重要国际期刊上，引起了同行广泛关注，被国际权威期刊与综述予以重点评述。本项目的完成为发展基于氧化铁的新型光解水纳米材料建立了良好的基础。