氧化铝纳米微反应器阵列的制备及其对VOCs催化燃烧性能的研究

通过电化学阳极氧化法制备的多孔阳极氧化铝（AAO)薄膜，孔径大小均一，排列规则有序，开放的一维孔道结构利于沉积修饰层和负载催化活性材料。本项目拟采用原子层沉积技术和浸渍-浸润法实现在AAO上催化剂活性组分的可控负载，制备氧化铝纳米微反应器阵列(ANRA)用于VOCs催化燃烧反应。基于ANAR上纳米孔的可控修饰和催化剂的可控负载，借助VOCs催化燃烧反应测试，原位漫反射红外等手段研究ANRA纳米孔道内TiO2和CuO等金属氧化物催化剂和Pt-TiO2与Pt-CuO等复合催化剂上的组成/结构/VOCs催化燃烧功效之间关系，优化过程参数，制备高分散、高活性的新型负载低贵金属含量或用金属氧化物完全代替贵金属的ANRA催化反应体系用于VOCs催化燃烧，为今后ANRA和金属氧化物催化剂在VOCs净化上的应用提供基础数据和奠定技术基础，同时为在规整结构载体上可控负载和组成/结构/功效关系的研究提供参考。

挥发性有机物(VOCs)是一类重要的空气污染物。催化燃烧法可在较温和的条件下将VOCs催化氧化为无毒害的CO2和H2O，是目前消除VOCs的有效方式之一。VOCs催化燃烧所用的催化剂可分为贵金属催化剂和过渡金属氧化物催化剂。普通负载型贵金属催化剂催化活性较高，但其价格昂贵，且易烧结和中毒。金属氧化物催化剂具有价格低廉和较高的负载量可带来的较大活性比表面以及较高的稳定性的特点，但该类催化剂的活性较低。基于非均相催化剂的功效与其一定尺度范围内结构密切相关，本项目采用阳极氧化法制备出结构可控、形貌规整的纳米管阵列结构，再通过可控负载活性组分制成长程无序短程有序类整体式催化剂用于高效催化氧化VOCs。迄今为止，项目已基本完成预定目标：1.设计出了宏量制备纳米管阵列的电化学装置,实现了阳极氧化纳米阵列材料的宏量制备；2. 通过水热处理成功对氧化铝纳米管阵列孔径，孔壁的组成和性质进行修饰和改性，提高了纳米微反应器阵列的催化性能；3.基于Al2O3和TiO2 纳米管阵列的结构特征及其超亲水性质，建立了活性成分的限域制备模型，实现在纳米管阵列上定量可控地均匀分散活性组分；4. 选用微量甲醛、甲苯和甲烷的氧化反应作为模型反应，考察了所制备的Al2O3和TiO2负载型纳米微反应器阵列对VOCs催化氧化性能，模拟和实验结果显示纳米管阵列结构及其限域效应使其负载催化剂具有良好的抗烧结性能、优越的催化活性和稳定性，初步实现了在低贵金属条件下催化净化的高效性；5. 探究和优化了金属活性组分和载体之间的相互作用以及纳米阵列载体结构对微量有机物催化氧化反应的影响，并利用原位漫反射红外光谱（In-situ DRIFTS）清晰地给出了甲醛氧化反应的机理和纳米微反应器阵列高效催化净化甲醛的原因。在执行过程中共发表论文12篇（其中SCI收录论文10篇），申请发明专利2项，授权实用新型专利2项。项目研究结果为今后规整结构催化剂的制备、组成/结构/功效关系的研究和在VOCs 净化方面的应用提供了基础数据和参考，具有重要的科学意义和工程应用价值。