反应集群的自分类性在杂环化合物合成中的应用

结构多样性的杂环化合物在动、植物生命体内调控各种生理作用扮演着极为关键的角色，从而在有机药物中占有极其重要的地位。因此环境友好，简便高效和原子经济的新型有机杂环化合物的合成方法与反应就自然成为现代有机合成研究领域中追逐的热点与目标，基于经济和生态的全面兼容来构建新颖的绿色杂环合成策略是未来研究的必然趋势与考量。多样性分子集群的自分类行为是分子集群效应表达的一种有趣现象，它揭示出在复杂体系中的群分子间强（或弱）相互作用具有一种区别自我和非自我的能力。以反应集群的自分类性构建的多线路平行自分类串级汇集的合成反应是一类新颖的反应设计策略，由此我们成功构建出基于芳香甲酮二聚偶联成烯的同源自分类串级反应和芳香甲酮与酮酸酯二聚交叉偶联成烯的异源自分类串级反应两类新型的反应模式。本研究将以此为依据，期待分子反应集群的自分类性应用于构建多样性的杂环化学库的研究，探寻出杂环化合物的新型合成方法与新反应。

小分子集群的自组织行为是揭示化学变化过程与生命运转机制的重要媒介，而复杂化学体系中的自分类现象是近年来被人们所揭示的一种新颖分子自组织行为的表达形式，应用反应集群的自分类性来研究杂环合成的新方法是值得探索和富有创新性的策略。.基于小分子集群复杂化学系统的自分类现象我们提出了自组织反应网络的理论假说，即以有机单元反应为节点，将有机单元反应进行逻辑组合，形成同源自分类汇聚、异源自分工汇聚、线性串级与自分类汇聚串级组合模式等诸多多路径集成模式（即MPCD合成策略），并进行了系统的实验验证，获得了与模式相对应的反应例证，已经发展成为开拓新型有机反应的有效工具，相继为50多个碳杂环结构体提供了新颖的合成路径。并构建成一个以Kornblum氧化为关键单元反应的多样性导向反应系统，得到学术界的广泛应用。还将同样原理成功运用在天然产物的直接合成上，实现5类28个天然产物的一锅全合成，对“如何实现天然产物的自组织合成”这一关键性的学术难题取得了突破性的进展，提出了富有创意的策略和例证。.同时还研究者基于以氮杂Wittig反应为关键步骤，将多组分反应和氮杂Wittig反应串联到成环反应中，为18类多取代杂环和稠杂环的合成提供了新方法。.此外我们也开展了以杂环化合物为主体分子，研究了它们在分子识别和荧光传感方面的应用，发展了一些高效高选择性识别磷酸酯、氨基酸等重要分子或离子的检测方法。.综述所述，该项目研究工作饱满、系统性强，研究课题特色鲜明，富有原创性和理论性，在关键性的科学难题上取得突破性进展，圆满完成基金计划的研究任务！