同步辐射对SrVO3薄膜界面强关联耦合、基态调控及物理行为的研究

Transition metal oxide thin films and their interfaces exhibit an enormous richness of physical properties and novel electronic structures, which make them of crucial role in exploring new functional oxide devices and understanding the fundamental physics in condensed matter. Meanwhile, synchrotron-based experiments play an important role for characterizing the strongly correlated electronic interactions. SrVO3 thin films show 2-dimensional quantum well states and metal-insulator transition with thickness decreasing. The researches on their strongly correlated phenomena are still in its early stage. In this work, we propose to study the structural distortions of VO6 octahedrons with different magnitude of compressive or tensile strains based on synchrotron hard x-ray diffractions, to understand the connections with transport behaviors and provide a guidance for optimizing thin film design and properties. We propose to use a combined x-ray linear dichroism and resonant x-ray reflectivity measurements to obtain layer-resolved charge and orbital reconstructions at the interfaces, to understand their correlations with the ground states and explore the possible novel electronic structures at the interfaces. Furthermore, we plan to perform configuration interaction based cluster calculations to provide a deep insight into the multiplet structures of the correlated SrVO3 thin films, understand the coupling of different degrees of freedom as well as the influences of different energy parameters on the ground state properties. This project aims to provide some guidelines for designing and optimizing functional oxide devices, and provide some scientific basis for fundamental physics researches of strongly correlated oxides and their interfaces.

过渡金属氧化物薄膜及其界面表现出内涵丰富的物理性能和新奇电子态结构使其在探索新型功能氧化物器件和凝聚态物理基础研究中扮演着关键的角色，且同步辐射大科学装置对其强关联电子性能的研究也起着日益重要的作用。过渡金属SrVO3薄膜随着厚度降低呈现二维的金属量子阱结构和金属-绝缘体转变，而人们对其强关联物理性能的探索仍在初期阶段。本项目拟采用同步辐射硬X射线衍射研究不同应力下VO6正八面体扭转结构的演变、理解其与输运性能的关系，为优化薄膜设计和性能提出指导；拟结合同步辐射软X射线线二色和共振反射手段探索界面处的层分辨的电荷和轨道重组，理解其对于系统基态的调控，分析界面处可能出现的新奇电子态结构；结合组态相互作用计算，深入研究强关联薄膜的多重效应、不同自由度的耦合机制、不同能量参数对其基态的影响。本项目的开展有望为功能氧化物器件的设计和优化提供指导，对强关联氧化物及其界面的基础物理研究提供科学依据。

过渡金属氧化物薄膜及其界面表现出内涵丰富的物理性能和新奇电子态结构使其在探索新型功能氧化物器件和凝聚态物理基础研究中具有关键的位置。本项目结合基于同步辐射的吸收谱、基于组态相互作用的cluster计算(CI)、基于密度泛函理论的第一性原理计算研究其SrVO3(SVO)薄膜的强关联电子性能，包含：不同的应力下SVO薄膜电子结构与输运性能的关系；分析SVO与SrTiO3异质结界面处的电荷重组及界面处的新奇电子态结构；阐明SVO薄膜随厚度变化的金属-绝缘体转变（MIT）的机理研究、晶格-轨道耦合相互作用机制等。主要得到以下结论：.（1）在实验方面，对不同厚度和应变的SVO薄膜进行软X射线吸收谱和电输运性能表征，揭示导电率和阳离子形成能对外延拉伸和压缩应变的不对称响应，有助于理解功能性氧化物电子器件的缺陷化学，为其潜在的电子应用提供指导。.（2）在实验方面，考察质子引入对同一族近邻的SrCrO3体系基态性能的调控，低能氢等离子的注入成功实现该体系的质子化，伴随金属-绝缘体及顺磁-铁磁转变。该研究提供了一种新的平台来操纵强关联体系不同自由度之间的耦合行为，为过渡金属氧化物薄膜在氢储存器件、集成电子和光学应用提供愿景。.（3）基于密度泛函理论的第一性原理计算显示，SrTiO3和SVO异质结界面处具有电子迁移，费米能级附近伴随着奇异的半金属性能并将其归因于界面处的电荷重新分布。.（4）结合同步辐射SrTiO3的Ti L23边X射线吸收谱表征和CI的计算，考虑电子态的多重效应，揭示其非线性的轨道-晶格相互作用，为SrTiO3基薄膜及异质结构的材料工程提供了理论指导。.（5）结合SVO体系中V L23边同步辐射X射线吸收谱和CI计算，阐明晶体场分裂作为SVO薄膜的金属-绝缘体转变内禀机理；揭示了该体系非线性的轨道-晶格相互作用，且轨道极化对应力的敏感性响应暗示应力在调控功能SVO基薄膜和异质结构中的有效性。