配合物Fenton水处理体系中有机污染物的降解机理和工艺控制研究

During the Fenton process to degrade organic pollutants in water, the organic pollutants or/and their degrdation intermediates commonly coordinate to iron ions due to their unique structures. Thus coordinated Fenton system is formed. In the Fenton system, the organic degradation is by no means that of free organics. To develop a more appliable Fenton process, this project aims to research the Fenton process with coordination effect and the degradation of complexes. The research work includes the species distribution of principle organics and iron ions, forming mechanism and structural characteristic of the complexes during the Fenton degradation process of three phthalate esters as model pollutants, the kinetics and degradation pathway, and the toxicity of the degradation intermediates. Further, the operating parameters of the Fenton process to degrade the PAEs can be optimized, and thus the Fenton process can be effectively adjusted. The results of this project serve to understand the Fenton reaction more in-depth, and to provide some instructions for the actual Fenton process for water purification.

有机污染物在Fenton水处理体系的降解过程中，污染物或/中间产物常和铁离子发生相互作用，进而发生由游离态向配位态的形态转化，形成有机污染物-铁配合物Fenton体系。在此体系中的污染物降解实质上已经转化为配合物的降解。为更加有力地指导实际的工艺操作，本项目拟以三种邻苯二甲酸酯（PAEs）为模型污染物，构建有机污染物-铁配合物Fenton体系，研究有机物-铁配合物的形成机制、结构特征和热力学性质；查明主要有机物和铁物质的形态分布；研究有机物-铁配合物Fenton降解的动力学过程、途径以及中间产物的毒性。在此基础上，优化有机污染物-铁配合物Fenton的工艺操作参数，从而实现工艺过程的有效控制。本项目研究结果将有助于加深对Fenton反应的理解，为Fenton水处理工艺的实际应用奠定理论基础。

酚类物质和邻苯二甲酸二甲酯（DMP）是普遍存在于环境水体中的难降解的有机污染物，并且酚类物质作为中间产物，常出现在芳香烃类物质的降解过程中, 形成典型的有机物-铁配合物Fenton体系。本研究选用四种酚类物质（苯酚、邻苯二酚、间苯二酚、对苯二酚）和邻苯二甲酸二甲酯作为研究对象，探究了在宽pH范围内酚类物质和有机中间产物与铁离子之间的相互作用，以及其对Fenton和类Fenton降解有机物的影响。本研究对基于酚类物质的Fenton反应机理进行了补充，对今后探索酚类物质促进其他有机污染物的Fenton降解提供了系统的研究思路，为实现“以废制废”的目的提供了可行性分析，为发展可应用于水处理工艺中的酚类物质修饰的铁催化剂材料提供了理论支持。本项目资助下发表SCI论文13篇， 培养博士研究生2名，硕士研究生2名，副高级职称2名。在重庆承办2015年环境科学与技术国际会议1次。