Ti化合物对饮用水中低浓度As去除机理研究

本项目研究以Ti化合物为吸附剂吸附水中的As(III)或As(V)，并研究Ti4+离子水解形成水合TiO2oH2O沉淀的过程对砷进行类混凝/吸附处理，通过对吸附等温式、吸附容量、吸附速率和解吸行为的研究，通过对Ti4+离子以及Ti3+/ Fe3+共存体系的类混凝/吸附过程的研究，初步阐明Ti化合物和改性Ti化合物对As的吸附机理与类混凝/吸附机理，阐明具有强极化性能的Ti4+离子对砷的作用原理。项目研究内容新颖、思路独特，理论上可行，具有很高的研究意义，项目的实施必将为推动我国饮用水除砷理论和实践的进一步发展而作出有益的探索。

先后通过水解法制备了水合氧化钛Ti(OH)4、氧化钛TiO2、氧化钛与氧化铁复合氧化物TiO2/Fe3O4，在水溶液中将硫酸钛或钛酸四丁酯进行水解，控制水解的条件并复合了氧化铁得到上述目标产物，研究了这几种吸附剂对饮用水中砷的吸附，包括吸附动力学、吸附等温式，探索了吸附机理。纳米Ti(OH)4颗粒吸附剂的BET表面积为205 m2/g, 计算的BJH吸附平均孔径为4.02nm (4V/A). 对起始As(III)浓度为150μg/L的模拟含砷水, 经过5h的吸附处理后残余浓度不足4μg/L, As(III)去除率达到97%. 反应起始阶段吸附速率较快, 84%的As(III)能够在20min内去除. As(III)吸附动力学较好的符合拟二级动力学模式. 最佳As(III)吸附pH为9.3, 低于此值, 随酸性增加吸附速率有所降低; 而高于此值的强碱性pH对吸附有强烈抑制作用. 在平衡浓度较低的情形下(10-220μg/L), Langmuir, Freundlich和Dubinin–Radushkevich (D-R)吸附等温式均可较好拟合吸附行为, 但中性和弱碱性条件下更符合Freundlich吸附等温式; 平衡浓度大于220μg/L, 吸附容量随平衡浓度增加而迅速增加, 最大吸附容量在低浓度下达到4.79mg/g. pH值对吸附有显著影响，较高或较低的pH条件下, 吸附速率显著降低, 当pH值为3.04, 其速率k为0.0157Lmg-1min; 当pH值为9.96, 其速率k为0.0171Lmg-1min. 最大吸附速率出现在pH=8.0左右, 而最大吸附容量(Qm)发生在pH值为9.26左右, 与H3AsO3的pKa1(9.22)在数值上非常接近.混凝则主要研究了铁盐复合混凝剂在氧化/混凝过程中各种影响因素和操作条件对砷氧化/混凝/吸附共同作用条件下的去除效率。主要研究铁盐复合混凝剂的性能、不同形态价态的砷在氧化/混凝/吸附复杂体系中的去除效率、混凝剂的混凝反应动力学条件的确定、研究反应体系中各个过程的最佳反应条件和反应时间等.结果表明, 在pH为7，原水砷浓度为0.150mg/L，2#混凝剂投加量为10mg/L时，可使滤后水中砷浓度为8.44 g/L,混凝剂加入量为10mg/L，对较高浓度的As具有很高的去除率，可使含砷量为0．500mg／L的原水达标。