高性能Lewis酸分子筛在环氧化合物开环中的应用及其反应机理

Lewis acidic zeolites, e.g. Sn-Beta zeolites, exhibit very good performance in many organic reactions with great potential for industrial application. As for the organic reactions catalyzed by Lewis acidic zeolites, it is very important to know the types of active sites and the reaction mechanism, which are useful for design of catalysts. Herein, we will focus on the characterizations of the active sites in Lewis acidic zeolites and their applications in the ring-opening reactions of epoxides as well as the reaction mechanisms. Comprehensive researches, e.g. the preparation of catalysts, the characterization of active sites, the study of reaction mechanism and catalytic applications, will be included. Especially, in situ spectroscopy will be employed in the ring-opening reactions of epoxides catalyzed by Lewis acidic zeolites to provide us with the dynamic information on the active sites and surface reaction intermediates as well as the transient kinetics data, so as to deduce the reaction mechanisms and solve the problems in heterogeneous catalysis. The researches of this project are of great significance not only for the fundamental theory in heterogeneous catalysis but also for the industrial applications of Lewis acidic zeolites.

以Sn-Beta为代表的Lewis酸分子筛在众多有机反应中均表现出优异的催化性能,具有极强的工业应用前景。对Lewis酸分子筛催化的有机反应，获悉催化剂活性中心的类型与其催化反应的机理十分重要，其结果可直接用于指导催化剂的设计。本项目将围绕Lewis酸分子筛催化剂活性中心的表征与其在环氧化合物开环反应中的应用及反应机理开展研究。研究内容涵盖催化材料的制备、催化活性中心的表征、催化反应应用和催化反应机理等方面。我们将原位谱学技术应用于Lewis酸分子筛催化的环氧化合物开环反应的研究中，同时获取反应过程Lewis酸分子筛催化剂活性中心的动态信息、催化剂表面吸附的中间物种的信息以及瞬态动力学信息，从而推测环氧化合物开环反应中机理，解决多相催化领域公认的难题。本项目的研究对多相催化基础理论以及Lewis酸分子筛催化剂的工业应用都具有重要的参考意义。

以Sn-Beta为代表的Lewis酸分子筛在众多有机反应中均表现出优异的催化性能,具有极强的工业应用前景。对Lewis酸分子筛催化的有机反应，获悉催化剂活性中心的类型与其催化反应的机理十分重要，其结果可直接用于指导催化剂的设计。我们围绕Lewis酸分子筛催化剂的制备、活性中心的表征与其在环氧化合物开环反应及其他多相催化反应中的应用及反应机理开展研究。在催化材料的制备、催化活性中心的表征、催化反应应用和催化反应机理等方面获得了一系列成果。我们通过多种谱学联用技术获取了Lewis酸分子筛催化剂活性中心的定量及动态变化信息、催化剂表面吸附的中间物种的信息以及瞬态动力学信息，进而掌握了乙醇制丁二烯等反应的机理。本项目的研究对多相催化基础理论以及Lewis酸分子筛催化剂的工业应用都具有重要的参考意义。已发表包括ACS Catal和Appl Catal B.在内的SCI论文11篇，申请/授权中国发明专利3项。