石墨烯的共轭有机抗菌剂修饰及控释性能研究

有机抗菌剂毒性大，使用时会对人类健康和生态环境造成极大威胁。因此，使其具有控释性能，成了研究热点。因此，本项目先将石墨粉依次经过氧化、亲水改性和还原工艺得到水溶性石墨烯，再根据π-π共轭原理通过共轭有机抗菌剂修饰得到具有控释性能的石墨烯复合物。系统研究石墨粉组成结构，氧化、亲水改性和还原工艺条件对水溶性石墨烯组成结构，以及该组成结构、共轭有机抗菌剂种类、修饰工艺对石墨烯复合物结构形态的影响规律，获得其结构形态的调控方法；深入研究石墨烯复合物组成、结构形态、分散尺寸、表面状态（荷电性、亲疏水性和吸附性等）、溶液性质与控释性能的内在关系，揭示控释性能产生机制；进一步探索石墨烯复合物组成结构与抗菌活性、其它重要性能的相互关系与规律，构建综合性能优异的石墨烯复合物关键结构模型。该研究成果对于提高有机抗菌剂使用安全性，推动我国化学化工、材料、物理、生物学、公共卫生与预防医学等学科发展。

有机抗菌剂毒性大，使用时会对人类的生存环境造成极大威胁,故通过负载使其具有控释性能可以提高使用安全性，已成为目前的研究热点。因此，本项目经过非共价键修饰水溶性石墨烯（其它层状无机化合物和聚合物水凝胶等）得到具有控释性能的石墨烯或层状材料抗菌复合物，研究了修饰工艺，抗菌复合物组成结构，其控释性能、抗菌性能、吸附性能之间的内在关系，获得其结构形态的调控方法，基本明确了控释性能的产生机制。结果发现：利福平在氧化石墨烯上经过非共价键修饰后得到的抗菌复合物，其药物负载率为30.6%、载药量为150.3%，在120 h内都可以保持稳定释放，药物的累积释放率为1.3 %，对肺结核减株菌卡介苗(BCG)的最低抑制浓度为40µg•ml-1；以聚乙二醇改性石墨烯制备的气凝胶，通过柳氮磺胺吡啶修饰后得到的抗菌复合物，显示毒性低、生物相容性好的特点，有望在结肠靶向供药系统中获得应用；将5-氟尿嘧啶修饰海藻酸钠改性氧化石墨烯得到的抗菌复合物，制备了载药量分别是7.12%、9.10%、12.20%、16.14%的4个样品，与5-氟尿嘧啶比，对正常小鼠胚胎成纤维细胞毒性低，并有靶向性和抗结肠癌细胞能力的持续时间更长；通过聚乙烯亚胺或萘磺酸钠修饰的石墨烯并负载纳米银后得到的抗菌复合物，比现有的聚乙烯基吡咯烷酮修饰纳米银的抗菌活性更高、稳定性更好；通过聚赖氨酸修饰的石墨烯并负载纳米铜后得到的抗菌复合物，具有较好的抗菌活性、控释性和长效性；根据以上原理，将抗菌剂负载在粘土、磷酸锆及聚合物水凝胶等层状材料上得到的抗菌复合物，均显示良好的控释性及长效性；经过非共价键修饰的石墨烯，还具有优异的吸附性能，有望在污染物处理中获得应用。研究过程中，获得授权的发明专利2件，发表SCI收录论文16篇、博士后出站报告1篇、硕士学位论文5篇。该研究成果在构建新型长效抗菌新材料，提高抗菌剂的使用安全性，推动我国化学化工、材料、物理、生物学、公共卫生与预防医学等学科发展等方面都具有重要意义。