可溶性六价铀的微生物沉降与转化及其环境意义

Biomineralization research is one of important means to reveal biogenic minerals. The mechanism about microbial adsorption and deposition of uranium is still in the exploration. This application is based on a universal phenomenon previously discovered by our research group. It is that various parts of bacteria containing phosphate group can precipitate soluble U (VI) quickly ，and subsequently formed an amorphous precipitate. However, it is not been reported about the important role of the phosphate group to enrich and precipitate soluble U (VI) and further mineralization regular. In this study, three indigenous bacteria were isolated from uranium deposits and the other two bacteria were purchased from the CGMCC were used to interact with soluble U (VI), and then formed U (VI)-P amorphous compound(UPAC). The transformation, immobilization and mineralization of UPAC mediated by biomass was revealed by XRD, XAFS, TEM and SAXS. Clarify the role of each part of the microorganisms in the U (VI) enriched and precipitate. Hydrothermal experiments to conversion and mineralization of UPAC was carried out under certain temperature and pressure. The results can be used to reveal the mechanism of hydrothermal conversion of uranium-containing biomasses and the route of environmental migration of U(VI).We hope this study can provide a new way to recycle the uranium resource with inexpensive materials.

微生物矿化研究是揭示矿物生物成因的重要课题之一。微生物吸附和沉降铀的机理目前还处于从宏观到微观的深入探索之中。本申请是基于课题组前期所发现的一个普适性现象：细菌中的磷酸基团与U(VI)能形成无定形物沉淀。然而关于生物体内磷元素在U(VI)的富集沉淀中的重要作用及进一步成矿规律的研究未见报道。本研究拟采用从新疆红十滩铀矿中分离得到的三株耐铀菌株及其他常规细菌，进行微生物与铀相互作用及其产物在环境中的转化、迁移与富集规律研究。采用XAFS、TEM、SAXS、XRD等技术，对微生物成因的U(VI)-P无定形物的形成过程进行微观观测，阐明微生物的各组分在U(VI)富集沉淀中的作用。此外，本研究还模拟地质环境，在水热实验条件下，研究U(VI)-P无定形物在一定温度压力下的转化与矿化成晶的过程。本研究结果对贫铀矿的微生物富集开采和铀污染土壤的微生物修复都具有理论指导意义。

铀污染对生态系统的破坏已引起公众的关切。U（VI）离子是可溶的，可迁移的和有毒性的。将可溶性U（VI）还原为不溶性U（IV）是将铀稳定化的重要机制。生物矿化作用是微生物将重金属离子转化为无定形或结晶沉淀物的过程，被认为是一种有前景的，成本较低的治理铀污染的策略。本课题主要研究可溶性六价铀在自然条件下的迁移过程，以及铀在细菌内、外部的分布、结构、形态及价态，主要采用从新疆红十滩铀矿中分离得到的三株耐铀菌株及其他一些常规细菌，进行微生物与铀相互作用及其产物在环境中的转化、迁移与富集规律的研究。采用XAFS、TEM、SAXS、XRD等技术，对微生物成因的U(VI)-P无定形物的形成过程进行微观观测，阐明微生物的各组分在U(VI)富集沉淀中的作用。此外，本研究还模拟地质环境，在水热实验条件下，研究U(VI)-P无定形物在一定温度压力下的转化与矿化成晶的过程。研究结果表明，与细菌相互作用的前期，U(VI)先是与细菌表面磷酸根，亚甲基和酰胺基配位从而吸附在细菌表面，形成非晶态纳米铀化合物。之后，U(VI)将进入细菌胞内，并在胞内下转化成为纳米级的铀矿物。细胞碎片和基因组DNA都可以很好的沉降六价铀，去除DNA的细胞质几乎不能沉淀六价铀。这一结果证实细菌细胞组分中含磷部分能有效的沉淀可溶性的六价铀，说明磷元素在沉淀可溶性的六价铀的过程中起关键作用。水热实验证实，提高温度可以降低铀从无定型沉淀物转化为磷酸铀酰纳米粒子所需要的时间，在一定的水热条件下，可以生成相当稳定的尺寸达10nm以上的沥青铀矿，且其在环境中物相稳定，可在环境中长期稳定存在。本研究结果对贫铀矿的微生物富集开采和铀污染土壤、水体的微生物修复都具有理论指导意义。研究基本按原计划进行。在本课题基金的资助下已发表SCI论文5篇；申请专利3项，已授权2项。