高通量氦粒子辐照对氮化钛的微观结构和氘渗透行为影响研究

Due to the high barrier for hydrogen isotope (protium, deuterium, and tritium) permeation and a good lattice match with the Uranium lattice, titanium nitride is used as a coating layer for Uranium protection. It is key to improve the stability of such a coating layer to He irradiation and thus have a high barrier for hydrogen permeation under helium irradiation. In this proposal, a high flux 10^21 He/m2s of 500 eV helium plasma generated by a home-made hollow cathode source will be incident to titanium nitride films. Before and after such plasma exposure, the deuterium permeation rates will be measured in a gas-driven permeation system. Films with various composition and microstructure will be tested. The samples will be characterized by X-ray photoelectron spectroscopy, positron annihilation spectroscopy, transmission electron microscopy. The damage created by plasma exposure will be investigated by theoretical simulations and correlated to the experimental results. These will help to understand the physical relationships between sample composition, microstructure, irradiation condition, and the hydrogen permeation barrier. We will focus on the effect of He irradiation and the resulting defects on hydrogen permeation. On one hand, our goals are to understand the role of both sample composition and microstructure in irradiation resistance. On the other hand, we aim to understand how the irradiation by helium plasma influences the hydrogen permeation barrier. The achievements of the study will provide experimental data and theoretical knowledge to evaluate the reliability of the protection against helium irradiation for titanium nitride to suppress hydrogen permeation.

基于很强的阻氢同位素(氕、氘、氚)渗透能力及与金属铀晶格适配性高，氮化钛在金属铀防护涂层材料领域具有重要应用。提升氮化钛材料的抗氦辐照能力以确保其阻氢性能满足防护涂层的使用要求是一项重点研究工作。本项目拟通过自主研制的空心阴极源产生高通量(10^21 He/m2s, 500 eV)的氦等离子体辐照氮化钛薄膜，利用气体驱动渗透实验测试不同组成和微观结构的氮化钛材料在氦辐照前后的氘渗透速率。利用X射线光电子能谱仪、正电子淹没谱仪、透射电镜等材料表征设备并结合理论模拟辐照损伤方法，探索氮化钛元素组成、微观结构、氦辐照条件、阻氢性能等内在联系，重点研究材料缺陷和氦粒子对氘渗透行为的影响机理。研究目标是揭示氮化钛材料的元素组成和微观结构对其抗辐照性能的影响机制；阐明氦辐照效应对氮化钛薄膜阻氢性能的影响机理。研究结果为氮化钛材料在氦辐照环境下阻氢防护的可靠性评价，在实验数据和相关基础知识方面提供参考。

金属铀是重要的战略核材料，与氢反应会导致相关产品性能失效，因此阻氢腐蚀是一项必需的工作。氮化钛材料因为耐磨性强、化学惰性、中子吸收截面小、与金属铀晶格适配性高等优点已经在铀防护工艺中被选择为涂层材料。该材料能够满足一定时间周期和一般环境下的使用要求，但是在氦粒子辐照环境中，氮化钛材料的稳定性及其阻氢性能尚属未知。本项目执行过程中，优化不同工艺参数并探索相关参数的影响规律，制备了不同化学组成和微观结构的氮化钛薄膜；利用高通量氦粒子辐照氮化钛薄膜，研究薄膜组成结构对氦辐照的容忍性；利用气体驱动渗透方法表征氘粒子在氮化钛薄膜中的输运行为，重点研究氦粒子辐照引起薄膜结构变化对阻氢性能的影响。执行项目研究内容并获得了如下重要研究结果与数据：（a）发现了增加沉积温度和降低基体表面粗糙度可提高薄膜对基体的覆盖率（致密性）；（b）发现了镀膜等离子体中存在含氧粒子的负离子态并对基体施加负偏压有效降低薄膜中氧元素含量；（c）在膜基界面构筑钛过渡层和降低氧含量可以有效提高膜基结合性能；（d）发现膜基结合性能与氦容忍性密切相关，认识了氦粒子的辐照能量和剂量对氮化钛形貌结构的变化具有协同影响作用，具有最佳膜基结合性能的氮化钛薄膜容忍高剂量（5ⅹ10^21He/cm^2，5kV）和高能量（60kV，1ⅹ10^21He/cm^2）氦粒子辐照，而利用能量60kV剂量5ⅹ10^21He/m^2氦粒子辐照则导致薄膜肿胀起泡及泡破等现象，理论模拟发现辐照5kV氦粒子主要分布深度在55nm而对于60kV则高达450nm，该理论结果解释了粒子能量对辐照效应的影响；（e）发现了氦粒子辐照引起薄膜肿胀起泡及泡破等现象导致薄膜的阻氢性能下降，在辐照能量为60kV剂量5ⅹ10^21He/m^2氦粒子导致阻氢性能下降5倍。以上研究结果，一方面以延长氦辐照环境中使役周期为目标的金属铀防护涂层结构设计与制备做出了有益探索，另一方面为氮化钛材料在氦粒子辐照环境下阻氢防护的可靠性评价提供了重要实验数据和相关基础知识。