金属锂负极|超浓电解液关键界面问题与调控机制研究

With the rapid development in electric vehicles and large scale energy storage systems, current lithium-ion battery technology is difficult to meet the future demand for high energy and low cost battery systems. By replacing the graphite anode with the metallic lithium anode, the energy density of lithium ion batteries could be significantly improved. However, there are tremendous challenges to realize the commercial lithium metal batteries, including the safety issues and low Coulombic efficiency problems for the metallic lithium anode. ..We propose to tune the solvation structure of the electrolytes and optimize the interfacial stabilities in the lithium metal batteries, which could improve the electrochemical reversibility of metallic lithium anode. We will investigate the composition and structure of solid-electrolyte interphase (SEI) and elucidate the relationship between SEI structure and lithium anode stability. In addition, we will develop an artificial SEI with high ionic conductivity and good mechanical strength by using carbon nanotubes, polymers and solid electrolyte particles. Furthermore, we will assemble lithium metal batteries with NMC-based cathode materials and study the key parameters for long-term stable lithium metal batteries.

随着电动汽车和大规模储能的快速发展，当前的锂离子电池技术已经不能完全满足未来对能量密度和电池成本的发展要求。以金属锂负极代替传统锂离子电池中的石墨负极，能够很大程度提高锂电池的能量密度，是当今储能领域研究的前沿热点。但是，实现锂金属电池的规模应用仍存在诸多挑战，其中金属锂负极的安全性问题和库伦效率问题是亟待解决的两个瓶颈问题。. 本项目拟通过调节电解液的溶剂化结构为切入点，探索金属锂负极|电解液界面的稳定性与电解液组成/浓度之间的关系，阐明金属锂负极表面固体电解质界面膜的组成与结构。另外，设计合成人工固体电解质界面膜，利用碳纳米管/聚合物/固体电解质复合结构，提高界面膜的锂离子电导率和机械强度。进一步，构建锂金属电池，探讨影响锂金属电池稳定运行的关键参数和基本规律，为发展高能量密度锂电池提供思路。

以石墨为负极的锂离子电池已无法满足电动汽车和便携电子产品领域对储能设备的高能量密度的需求。金属锂因较高的比容量和最低的还原电位，被认为是最有前景的负极材料。但是，金属锂负极在实际应用中存在两个历史性难题：（1）锂枝晶生长；（2）界面副反应。理解锂枝晶生长机理和金属锂负极界面组成结构与反应机理，是解决金属锂负极问题的关键。本项目针对锂金属电池的挑战，利用先进表征技术（原子力显微镜、同步辐射光电子能谱、同步辐射红外显微成像、电化学阻抗谱等），结合原位测试方法，阐明金属锂负极SEI层的成分与结构信息，探讨金属锂负极与电解液之间的反应机理，揭示电解液组成与SEI结构之间的关系，实现高库仑效率和长循环寿命的金属锂负极。通过该项目的实施，我们优化电解液设计，结合多种原位/非原位表征技术，认识并理解了金属锂负极SEI层组分、结构及反应机制。根据金属锂负极SEI层的结构组成与电池性能之间的关系，完成了高离子电导率和高机械强度的人工界面保护层的设计。结合优化的电解液体系，利用三元正极材料评价了扣式锂金属电池体系的稳定性，获得了影响锂金属电池性能的关键参数。该项目取得的关键数据如下：通过研究电解液溶剂化结构及其与金属锂负极的界面反应过程，解析了金属锂负极SEI层的组分和结构；获得了高效的电解液配方，实现了金属锂负极的可逆稳定长循环，库仑效率高达99.73%，为目前报道最高的库仑效率之一。本项目通过深入研究金属锂负极/超浓电解液界面，利用先进表征技术结合原位测试方法，阐明了金属锂负极与电解液之间的反应机理，揭示了电解液组成与SEI结构之间的关系，大幅提升了金属锂负极的稳定性。该项目的研究成果为开发高性能的锂金属电池奠定了基础，积极推动了锂金属电池在动力电池方面的应用。