关联电子动力学对分子轨道的依赖及其强场控制研究

As the non-sequential double ionization (NSDI) of atoms and molecules involves the correlated motion of two electrons, to carry out the investigation on the strong-field NSDI will benefit people to realize the physical essence of the physical processes in the microscopic world more directly and clearly. The recent investigation has demonstrated that, by initiating the ultrafast strong-filed ionization processes of the molecule with an ultrafast laser pulse, the emitted electronic signal carries abundant structural information about the molecular orbital of the detected molecule. Therefore, the ultrafast dynamics control of electron and the structural detection of the molecular orbital can be achieved by analyzing and manipulative electron dynamics. This project intends to study strong-field NSDI of molecules by solving the time-dependent Schr?dinger equation. Firstly, we investigate the atto-second collision dynamics of correlated electrons from NSDI varying the molecular structure and demonstrate the electron correlation for different molecular orbitals. Then we explore the dependence of the molecular NSDI on the internuclear distance, molecular orientation, wavelength, intensity and carrier-envelope phase. We analyze the physical nature of these dependences. Finally, on the basis of preceding researches, we study the manipulating and controlling of the correlated electron dynamics of molecules using the two-color laser fields via recollision probability of the returned electronic wave packet.

强场原子、分子非次序双电离中的电子对表现出很强的关联效应，因而开展强场双电离研究有助于人们更加直观和深入的认识微观动力学过程的物理本质。最新的研究表明，强场分子电离过程发射出来的电子信号中携带有丰富的目标分子的结构信息，对这些电子信号进行分析和调控，不但有望实现对关联电子发射的控制，还能实现对目标分子轨道结构的探测。因此，本项目拟利用数值求解含时薛定谔方程量子理论开展超强激光驱动下分子非次序双电离电子关联特性研究。首先研究分子结构对阿秒时间尺度的电子碰撞动力学行为的影响，获得不同轨道结构分子的关联电子电离动力学。随后探索轨道依赖的电子关联与分子核间距、分子取向、激光波长、强度及载波包络相位等的依赖特性，揭示电离动力学对分子轨道依赖的物理本质。最后根据回复电子波包与分子轨道的依赖特性，利用双色场约束并分离单电离电子波包的角分布，通过控制再碰撞概率实现对关联电子动力学的精确操控。

强激光场下原子分子非次序双电离（NSDI）一直是强场物理领域的研究热点，因为NSDI的电子对体现了强烈的电子关联特性，因此对强场原子分子NSDI研究可以使人们在原子分子层面深刻理解自然界的电子关联现象。项目按照预定计划和目标开展，我们主要进行了五个方面的研究：1）研究了椭偏光驱动下分子NSDI。指出双电离概率曲线完全不同于原子的情况；电子关联动量谱往往呈现不对称分布，且随着椭偏率增加这种不对称分布越来越强烈；通过反演分析，指出再碰撞是通过半椭圆形轨迹发生。2）提出鉴别NSDI中短轨道贡献和长轨道贡献的两种可行实验方案。方案一：利用NSDI对few-cycle激光脉冲载波包络相位的依赖鉴别短轨道和长轨道的贡献；方案二：利用不同脉宽的few-cycle的椭偏光，测量NSDI对载波包络相位的依赖。这两种方案在实验上都是容易实现，从而为人们从实验上研究关联电子微观动力学过程提供了重要途径。3）探索并解释了中红外激光脉冲驱动的原子NSDI的微观动力学过程。通过比较近红外激光和中红外激光的结果，发现中红外激光下，有效的再碰撞过以第二次返回轨迹为主，而在近红外激光下，有效的再碰撞主要发生在第一个电子的第一次返回轨迹。指出中红外激光下两电子再碰撞过程中能量不均匀共享行为是非常普遍的现象，并且演示了两电子能量不均匀共享程度可以通过控制激光强度来精确操控。4）研究了反向旋转的双色圆偏光驱动下He原子NSDI，发现中等激光强度下，两电子关联动量谱的极大位置在负矢势三角形各边的中心；较高激光强度下，关联电子动量谱呈现一个双三角形结构；较低激光强度下，关联动量谱明显偏离负矢势三角形各边的中心。5）系统研究了圆偏光下碱土金属原子强场双电离，发现两个新颖的结果即圆偏光下的双电离概率比线偏光下高（与实验小组的最新研究结果一致）、圆偏光时双电离在某特定频率下最容易发生，这不能用再碰撞理论或基于单电子近似的隧穿理论来解释，借助建立的解析模型，我们在强场物理领域提出一种新理论。