用于高效储能的聚离子液体基碳电极的设计合成

Poly(ionic liquid)s with the chemical designability of ionic liquids and the high processability of polymers, are of extensive perspective in the synthesis and application of advanced functional materials. This project aims: to synthesize carbon materials with multi-heteroatom doping and hierarchical porous nanoarchitecture via chemical oxidative polymerization of ionic liquid (IL) monomers; to design the surface property and nanoarchitecture of carbon materials at the IL molecule level, to effectively control the polymerization reaction of IL monomers to optimize the morphology and interior pore structure of carbon materials for the improved ion/electron transport and reaction kinetics, and to indicate the polymerization mechanism of IL monomers; to study the relationship of synthesis−structure−electrochemical performance of carbon electrodes, to establish the key synthesis technique of poly(ionic liquid)s-derived carbon electrodes with high capacitance and long cycle life, and to achieve high-energy-density carbon-based supercapacitors contributed by the synergistic effect between multi-heteroatom doping and hierarchical porosity. Utilizing the poly(ionic liquid) as an “all-in-one” precursor that serves as the carbon source, heteroatom-doping agent and self-template, this project will develop the methodology for the design synthesis of novel carbon electrode materials, solve the key scientific and technical problems of carbon-based supercapacitors for highly-efficient energy storage, and finally promote the research development of energy-related advanced materials.

聚离子液体兼具离子液体的可化学设计性和聚合物的强可塑性，在先进功能材料的制备与应用中具有广泛开发前景。本项目拟基于离子液体单体的化学氧化聚合反应，可控合成出具有多原子掺杂和分级孔纳米构架的碳材料。从离子液体单体的分子结构层面上对碳材料的表面性质和纳米构架进行设计，结合离子液体聚合反应的有效调控，优化碳材料的微观形貌和内部孔结构，改善离子/电子传输特性和反应动力学行为，揭示离子液体聚合反应机理。开展碳电极合成-结构-电化学性能关系的规律性研究，建立具有高电容性能和长循环寿命的聚离子液体基碳电极的关键合成技术，实现由多原子掺杂和分级孔效应协同构建的高能量密度碳基超级电容器。本项目利用聚离子液体为“多合一”碳前驱体，起到碳源、杂原子掺杂剂和造孔剂等多重作用，发展新型碳电极材料的设计合成方法学，解决碳基超级电容器在高效储能中的关键科技问题，推动能源先进材料研究的发展进程。

本项目基于离子液体单体的化学氧化聚合反应，从“多合一”聚离子液体骨架层面上对碳材料的孔结构/纳米构架和表面性质进行设计，通过碱金属离子交换、单体共聚、溶剂溶解度参数导向、半生物质聚合物网络互穿等策略，发展了聚离子液体骨架及其衍生碳材料的结构设计与可控合成方法学；借助硼位点掺杂、中间体网络交联、赝电容活性单元预稳定等表面功能化方法，提高了聚离子液体衍生碳材料与电解质的有效接触面积以促进静电累积和连续离子输送，设计合成出具有多原子掺杂和分级孔纳米构架的碳电极材料；利用离子液体聚合反应的有效调控，结合碳酸氢钾活化-模块链交叉偶联-胶束诱导界面组装策略，优化功能化聚合骨架衍生碳电极材料的微观形貌和内部孔结构，改善碳电极-高电压电解质界面间电荷迁移动力学，实现由多原子掺杂和分级孔效应协同构建的高能量密度碳基超级电容器，为解决聚离子液体衍生碳电极材料在高效储能中的应用提供依据。项目执行过程中，解决了聚离子液体衍生碳电极材料合成过程中孔结构/纳米构架设计和表面性质调控中的一些基础科学问题，揭示了电极材料结构设计及表面功能化作用机制，掌握了具有多原子掺杂和分级孔纳米构架的聚离子液体衍生碳电极材料的合成方法；研究了碳电极电化学性能与合成参数、纳米构架以及表面性质之间的规律性，掌握了结构可控、高离子可及表面以及电化学性能优越（高电容性能和长循环寿命）的聚离子液体衍生碳电极材料的关键合成方法。本项目的实施发展了聚离子液体衍生碳电极材料的设计合成方法学，解决了碳基超级电容器在高效储能中的关键科技问题。聚离子液体衍生碳电极材料的设计合成，凸现出了材料的高性能和高性价比等功效，为推动能源先进材料的可控合成、结构优化及其应用基础研究的不断发展打下了扎实基础。