微波介质材料中化学键性质的介电响应特性及机理研究

Dielectric response of chemical bond theory in microwave dielectric materials is expected to discover new physical effects and potential application. The motivations of this project are not only to establish the relations between chemical bond characters and microwave dielectric properties, but also to reveal the new physical effects for predicting the performance and developing the new materials. AB2O6, one of the rutile-like structure families, is prepared by liquid-phase synthesis methods. Then the crystalline structure of the dielectric compositions will be characterized by X-ray diffraction, and the relations between the structure and chemical bond parameters will be analyzed. Furthermore, the intrinsic microwave dielectric properties will be obtained using first-principle calculation method together with vibrational spectrum. Finally, physical model will be built to investigate the physical mechanisms between chemical bond and microwave dielectric properties. Through present approach, we intend to expand the current investigation and enrich the related dielectric theories of microwave dielectrics, thereby to realize the prediction of structure and performance as well as offer theoretical foundation for the exploration of new microwave dielectric materials.

微波介质材料中化学键理论是揭示与微波介电性能相关的新效应和潜在应用的重要课题。本项目旨在建立微波介电性能与化学键性质之间的联系，揭示新的物理效应，实现材料性能预测及新材料体系开发的研究。通过液相合成法制备结构稳定的类金红石型AB2O6系微波介质材料，研究其相结构特征，解析晶体结构对化学键性质的影响规律；结合第一性原理计算方法和振动光谱研究，获得晶格振动信息，揭示微波介质材料本征介电性能；探索并总结化学键性质对微波介电性能的影响及其内在物理机制；构建物理模型，实现从结构到性能预测及新材料体系应用的探索性研究，为研制高性能微波介质材料提供科学依据和指导。

基于本项目提出的研究内容展开了一系列的研究，基本完成了本项目中所提出的研究内容。主要研究成果包括以下四个方面：（1）材料制备方法研究。利用溶胶-凝胶法和固相反应法制备了AB2O6微波介质材料，从原料选取，工艺流程等方面比较了两种制备方法的优点和缺点。在此基础上，分析了AB2O6微波介质材料的晶体结构和微波介电性能对制备方法的依赖性。研究表明利用上述两种方法所制得的AB2O6微波介质材料结构和性能并无明显差异。（2）基于AB2O6微波介质材料晶体结构解析，研究了晶体中化学键特征。利用第一性原理计算方法优化所得的晶体结构数据研究了AB2O6微波介质材料晶体的化学键性质，研究表明铌酸盐中A位离子不同，其相应的化学键性质也发生变化，但是Nb-O键的离子性基本不发生变化。碳酸盐中A位离子不同，相应的化学键性质也发生变化，同时Ta位离子的化学键性质随之发生变化。不同的化学键性质会导致本征介电性能发生变化，化学键性质的研究为本征介电性能的解析提供了一种新的方法和思路。（3）基于第一性原理方法，研究了AB2O6微波介质材料的振动光谱。研究表明AB2O6微波介质材料的结构对称性较低，振动模式较多；远红外和拉曼光谱比较复杂，重叠峰较多，分峰处理困难。同时发现实测振动光谱与理论振动光谱存在差异，表明实测振动光谱受外在环境的影响较大。（4）以降低非本征因素的影响为目的，开展了非本征因素对微波介质陶瓷介电性能影响的研究。研究表明AB2O6微波介质材料及其相似材料的介电性能受非本征因素影响较大，在分析结构与性能之间联系时不可忽略。基于本项目的研究成果，我们将继续研究微波介电性能本征因素及非本征因素的量化表征，这些研究成果为我们后续的研究奠定了基础。