H2O/CO2共电解膜反应器的制备与反应机理研究

Solid Oxide Electrolysis Cells (SOECs) provide an important approach for clean and efficient production of H2-CO syngas by simultaneously electrolyzing steam and carbon dioxide (CO2) at high temperatures using renewable electricity from solar or wind energies. In this project, novel and symmetric low-temperature SOECs which consist of thin La(Sr)Ga(Mg)O3 (LSGM) electrolytes and impregnated Sr2FexMnyMo2-x-yO6-LSGM electrodes will be developed. Co-electrolysis of steam and carbon dioxide will be investigated over the temperature range of 500-650℃. The primary objective of the project is to characterize the microscopic features of the composite electrodes and correlate them with their ionic, electronic, and ambipolar transport properties as well as their catalytic activities for the electrochemical reactions, and to enhance the performance of these SOECs for electrochemical co-reduction of H2O/CO2 by minimizing the electrode polarization resistance through process modifications, microstructure improvements, and new materials development.

以固体氧化物电解池（Solid Oxide Electrolysis Cells、SOECs）在高温下利用风能或太阳能等可再生能源的过剩电力来共电解H2O和CO2制备合成气，是一项低污染、高效率的技术，有望应用于碳氢燃料的生产和CO2减排等领域。本项目拟开发基于Sr2FexMnyMo2-x-yO6电催化剂和锶镁掺杂镓酸镧La(Sr)Ga(Mg)O3电解质的新型对称电极低温固体氧化物电解池，实现水和二氧化碳在500-650℃的高效共电解；通过化学液相法制备的电催化薄膜，研究其缺陷结构与离子电子传输性能、多孔纳微结构与气相传输性能、表面结构与催化性质等之间的内在关联，阐明其科学规律，探讨水和二氧化碳共电解的反应机理，并提高共电解膜反应器的效率和长期稳定性。

以固体氧化物电解池（Solid Oxide Electrolysis Cells、SOECs）在高温下利用风能或太阳能等可再生能源的过剩电力来共电解H2O 和CO2 制备合成气，是一项低污染、高效率的技术，有望应用于碳氢燃料的生产和CO2 减排等领域。.本项目研究了Sr2Fe1+xMo1-xO6系列材料的组成、运行环境与相结构、电荷输运特性的关系，Mo含量较高时，其在空气中难以完全固溶形成杂相，但在还原气氛中时则可以完全固溶，且电导率较高。组成为SrFe1.5Mo0.5O6的电极材料在还原和氧化气氛中均比较稳定、电导率较高（550-600°C氧气气氛下>30S/cm，还原气氛中>10S/cm），是优良的中低温电极材料。b) 采用流延-热压-共烧结的工艺路线制备了多孔LSGM|致密LSGM|多孔LSGM的复合结构，再通过液相镀膜法在多孔LSGM基体中沉积SrFe1.5Mo0.5O6电极活性材料；将该对称膜反应器在电解模式下运行超过400小时，电化学性能没有明显衰减。 对称膜反应器在650℃实现了H2O-CO2的长时间（>100h）稳定共电解，电流密度维持在250mA/cm2没有任何衰减。结合共电解操作条件的变化，初步探讨了H2O-CO2的共电解机理，电解H2O的电化学反应速率明显大于电解CO2的速率，H2O和CO2的反应转化率相差不大。.通过项目的研究，中温对称型膜反应器可稳定电解H2O 和CO2来制备合成气 ，促进其在储能领域的应用。