层间二维纳米异质结光催化剂的制备、能带调控与可见光制氢的研究

本项目主要研究具有可见光响应的层间二维纳米异质结型光催化材料的可控合成以及层间异质结上的能带调控。（1）通过插层组装的方式制备层间二维纳米异质结型半导体光催化剂，通过不同能带在层间异质结上的有效耦合，以克服层状半导体化合物带隙较宽，对可见光利用率低的问题。（2）通过金属离子的掺杂对层状半导体氧化物的能级结构、微晶形貌及势垒电场强度进行修饰，实现层间二维异质结上空间电荷分布、势场高低的精密调控，以提高层间异质结型光催化剂的可见光响应范围及光生电子-空穴对的分离效率。.本项目提出的层间二维纳米异质结型光催化剂并通过离子掺杂对其能带进行调控具有新颖性。该项目的实施将从材料的组成、结构、能带与光催化活性之间关系的角度设计新型可见光催化剂提供新的思路，对于太阳能的综合利用以及绿色能源的开发具有理论意义和重要的学术价值。

光催化分解水制氢是将低密度的太阳光能转化为高密度的化学能，并将水分解为氢和氧的过程，具有低成本、无污染的优点，对于从根本上解决环境污染和能源短缺等问题具有不可估量的意义。光催化分解水制氢技术的核心是光催化剂，开发新型可见光响应的光催化剂是当前的迫切需要。河北联合大学梁英华教授课题组在国家自然科学基金(编号50972037)的资助下，在层间二维纳米异质结型光催化复合材料(即主客体插层光催化复合材料)的设计合成与催化性能的研究方面取得了一系列成果。 .本项目提出了主客体插层复合与提高可见光催化活性的设计与合成思路。利用层状化合物的二维纳米层状空间作为反应场所，使引入层间的半导体以纳米状态分布，产生量子限域效应；通过将不同能带结构在层间进行调配耦合，促进光生电子由半导体向层状基体的有效迁移，减小了光生电子、空穴的复合几率，提高了材料的光催化性能。通过微波辐照的方式，大大提高了插层复合过程的效率，并且实现了客体材料在层间的可控组装，获得了结构可控的新型异质结型插层复合光催化材料。.本项目发展了K4Nb6O17/CdS、K4Nb6O17/PbS、K2La2Ti3O10/CdS、K2La2Ti3O10/PbS、K2Ti4O9/CdS、K2Ti4O9/ PbS等多种具有明显可见光催化制氢活性的插层复合材料，实现了硫化物半导体、金属离子及有机物等客体材料的可控插层与组装。研究了层状化合物的组成、制备条件、微观结构对光催化性能的影响，探讨了微波场、酸类型、有机胺柱撑、离子交换等工艺条件对主客体插层复合材料的结构、尺寸、形貌等特性的影响。同时，利用金属离子掺杂的方式制备了几种掺杂型层间异质结型光催化剂，探讨了掺杂离子种类、掺杂量、制备条件及微观结构对光催化性能的影响。在可见光及紫外光照射下，上述催化材料均充分利用了插层复合催化材料的优势，使分解水制氢的性能得到极大提高，具备优异的太阳能转化的性能。.本项目发表论文13篇(SCI收录11篇，EI收录2篇)，在全国和国际会议上发表论文4篇(EI收录3篇)，申请国家发明专利三项，培养硕士7名。