基于矿物晶体化学的粘土矿物的风化淋滤与过渡状态结构研究

To obtain better understanding of the leaching of chemical components and the structure evolution of clay minerals during the weathering process, alteration and their transition structure of clay minerals with typical fine structure are investigated using modern microscopic methods. In addition, study is also undertaken to understand the crystal chemistry, crystal structure, morphology, and formation of no-typical transition clay species in the soil profile,alteration and environmental conditions of no-typical transition clay species in sedimentary soil profiles will be deeply investigated. The contraction of crystal chemistry of pre-existing clay minerals on the formation of transition structure of clay species is deciphered based on genetic mineralogy and quantum chemistry, and the relation is definied between transition structure and parent clay minerals as well as the climate and environmental conditions.

采用现代微观测试技术手段，对特征精细结构的典型粘土矿物在风化过程中的蚀变演化、及其过渡结构状态等开展深入系统的研究，揭示风化蚀变过程中元素的淋滤与结构演化；研究土壤剖面中发现的非典型过渡阶段结构状态粘土矿物的晶体结构、化学组成、结晶形态、及其成因，探究沉积型土壤剖面中非典型过渡阶段结构状态粘土矿物的形成转化、及其环境介质条件。结合量子化学与成因矿物学的理论方法，弄清粘土矿物晶体化学对风化过程中过渡阶段结构状态粘土矿物形成的约束，建立过渡状态结构与原生粘土矿物母质、及其发育演化的气候环境条件之间的联系。

粘土矿物过渡相形成于相对狭窄的气候环境条件，因此对气候环境因素的记录更加敏感，而且过渡性粘土矿物直接影响土壤的物理化学性质。因此，研究土壤中过渡性的粘土矿物相，既有助于解析蕴含在粘土矿物中的气候环境信息，也有助于了解土壤物理化学性能的内在原因。中国南方红土经历了强度的化学风化作用，在宣城红土剖面中，发现未曾报道的无序伊利石/蛭石（I/V）混层粘土矿物相，揭示了该矿物相的晶体结构与层间离子特征、及其蚀变转化过程，表明加积成土作用过程导致伊利石矿物的不彻底转化，从而形成介稳的I/V混层矿物相。羟基蛭石也是红土剖面中常见的过渡相，其层间羟基脱水分两个步骤，分别发生在~400°C和~600°C。其层间阳离子主要为Al3+，并含有少量的Fe3+，铝可能以羟基铝的形式存在于羟基蛭石的层间，层间铝的存在制约了羟基蛭石的膨胀性。首次发现红土剖面中存在伊利石/蒙脱石/高岭石（I/S/K）三组份混层粘土矿物过渡相，网纹红土中周期性氧化还原条件的变化，导致伊利石同时向高岭石和蒙脱石转化，最终导致介稳相伊利石/蒙脱石/高岭石三组份混层矿物的形成，并建立伊利石蚀变转化过程的物理化学相图。探究了网纹红土中粘土矿物的蚀变演化以及铁矿物的迁移机制，利用低温穆斯堡尔谱技术方法发现微生物成因的水铁矿，表明白色网纹中铁的迁移与微生物-粘土矿物之间的氧化还原反应有关，网纹红土中白色网纹与红色基质间粘土矿物组成的差异源自微生物引起的风化作用。此外，揭示火山灰地层中伊蒙混层矿物的蚀变演化过程、以及沉积物中粘土矿物的晶体化学特征，并根据剖面中粘土矿物学特征，探究成都、百色土壤剖面，以及其他相关盆地沉积物形成时期的气候环境条件。本研究的创新之处在于，发现了红土剖面中无序伊利石/蛭石（I/V）混层粘土矿物相、伊利石/蒙脱石/高岭石（I/S/K）三组份混层粘土矿物过渡相，发现了地质过程中微生物-粘土矿物结构铁之间氧化还原反应导致的粘土矿物风化与铁的迁移，因此粘土矿物的晶体化学特征决定了表生地质过程中元素的淋滤以及过渡性粘土矿物相的形成。