改性石墨烯表面性质与其催化臭氧氧化降解有机污染物效能的关系研究

由于能高效地引发和促进臭氧分解生成羟基自由基，碳材料催化剂在催化臭氧氧化降解水中有机污染物方面具有广阔的应用前景。然而目前碳材料表面性质与其催化活性之间关系的研究易受干扰难以进行准确分析，对碳材料催化臭氧氧化降解有机物的反应机理也缺乏共识。本项目采用石墨烯作为催化剂，可有效排除碳材料改性过程中的孔结构变化对研究的干扰，通过多种方法对石墨烯的表面进行酸性化和碱性化改性，考察表面改性对石墨烯催化分解液相臭氧和降解有机污染物性能的影响；并结合改性石墨烯表面的各种官能团在液相臭氧氧化反应中的变化情况，分析石墨烯的表面性质与其催化活性之间的关系，探讨石墨烯催化臭氧氧化降解有机物的反应机理。该研究有助于准确和深入地了解碳材料表面性质与其催化活性之间的关系，促进碳材料在催化臭氧氧化技术中的应用，并为开发新型碳材料催化剂提供思路与依据。

制备了石墨烯及其氧化物，并将其用于催化臭氧氧化降解草酸的活性研究。在氮气气氛下通过改变热处理的温度对石墨烯氧化物进行表面碱性化改性，并采用臭氧氧化对石墨烯进行表面酸性化改性，考察了石墨烯及其氧化物的表面改性对其催化降解有机物性能的影响。系统研究了热处理温度、催化剂投加量、溶液初始pH值和叔丁醇的投加等因素对石墨烯催化活性的影响。并采用比表面积分析、扫描电镜和透射电镜、显微红外、拉曼光谱、光电子能谱和Zeta电位等手段对相关的表面改性石墨烯进行了表征。在此基础上，分析了石墨烯的表面性质与其催化活性之间的关系，并探讨石墨烯催化臭氧氧化降解有机物的反应机理。研究结果表明，表面碱性化处理的石墨烯比同样条件下处理得到的碳纳米管明显具有更高的催化活性。随着热处理温度的升高，石墨烯表面的O/C比值逐渐变小，酸性官能团不断减少，其催化活性逐渐升高；随着臭氧处理时间的延长，石墨烯表面的酸性逐渐增强，其催化活性逐渐降低。从溶液初始pH值和叔丁醇的投加等因素对其催化活性的影响来看，石墨烯催化臭氧氧化降解草酸主要遵循表面反应机理。分析结果表明，不同温度热处理制备的石墨烯的pHIEP与其催化臭氧氧化降解草酸的动力学常数之间具有很好的线性关系。受项目资助，已发表学术论文4篇（其中1篇录用待发表），其中SCI已收录3篇。合作申请并获得中国发明专利2项。翻译2012年出版的有关臭氧氧化的英文专著1部，翻译的图书计划于2015年底之前在中国建筑工业出版社出版发行。