多功能纤维素复合纳米纤维结构自增强材料及可逆黏接-无损剥离机理

Based on the previous successful development of the proof-of-concept dry nanofiber adhesives from polymer solution, the new approach employs molecular polarization tendency of cellulose composites matrix chains and functional nanoadditives driven by the strong and interchangeably electrical forces to regulate assembled morphology configuration of the resulting nanofibers and preferential adsorption on substrates, thereby skillfully coping gecko seate arrays into the state-of-art nanofiber composite systems. The multipolar motorized spinning and collection system is developed to in-situ write the hierarchical and multiscale uniform nanofibers adhesion systems with self-reinforcement point-by-point and layer-by-layer easily and finally accomplish repeatable adhesion with seate-biomimicking arrays. Additionally, the desirable composite matrix with controlled viscoelasticity is engineered by tailoring interfacial interactions of multicomponent composite matrix and surface modification of nanofibers and functional nanofillers supported on cellulose. The developed methodologies facilitate to scale up novel multifunctional and uniformly dispersed dry nanofiber adhesion systems with self-reinforcement. The repeatable adhesion with seate-biomimicking feature and easy detachment without loss mechanism is further elucidated. The resulting high-valued utilization and exploitation of biobased resources will open the door to a new research direction and innovative technology focusing on renewable and environmentally-friendly resources effectively.

在前期已成功开发出高分子纳米纤维干性胶黏材料的基础上，借助多组分高分子链段和功能性纳米粒子在变换电场作用下的不同极化倾向来调节纤维素复合基纳米纤维的表面聚集态构型和对基底的选择性吸附等特性巧妙地将壁虎脚掌的微纳米纤毛的形貌和结构特征引入到纳米纤维材料中。利用发展的多轴驱动的直写设备进行点对点和层对层的原位直写来构造跨尺度多层级的纳米纤维聚集体，从而实现仿壁虎脚掌微纳结构的可逆黏附特性。通过纤维表面的处理和修饰以及负载纳米粒子进行裁剪和调控复合组分基元的表界面相互作用，获得具有一定功能性和可控的粘弹性的先驱体材料，可控制备出单分散和多功能的具有界面无损剥离特性的干性胶黏材料以建立新型纤维素复合基纳米纤维结构自增强材料宏量制备技术，揭示可逆黏接-界面无损剥离机理。这种生物质资源的高值化创新和功能性开发是一种高效使用环境友好型可再生资源的研究新探索和技术新途径。

随着世界范围化石资源消耗的激增和全球范围对碳中和的要求，发展高效利用可再生生物质资源的研究新方向和技术新途径成为材料发展的必然趋势。在这一研究主题和发展背景下，开展纤维素复合多功能纳米纤维自增强胶黏材料的结构设计、组装和集成、可控制备与应用，建立新型生物基纳米纤维结构自增强胶黏材料制备技术，成为丰富可再生生物质资源的开发和应用的优先选择之一。由于现有仿生材料的刚毛间“自黏连”和纤维表面污染的阻碍，使制得的纤细刚毛与物体表面接触时极易倒塌，成为阻碍仿生多级黏附系统结构实现的技术瓶颈。本项目基于多组分可降解聚乳酸分子链段和功能性纳米粒子在变换电场作用下的不同极化倾向来调节复合纳米纤维的表面聚集态构型和对基底的选择性吸附的表界面科学问题；利用仿生学结构-功能协调性设计原则，通过静电3D纺丝技术一步法巧妙地将壁虎脚掌刚毛上微纳级纤毛的形貌特征引入到复合纳米纤维的聚集态构型中，从而赋予跨尺度层级复合纳米纤维可逆胶黏材料的结构自增强和多级黏接系统的功能性仿生。通过优化溶液配比、纺丝工艺来调控聚集体纤维形貌，借助流变学和纳米压痕测试技术，建立了跨尺度层级自增强结构，从而能有效改善现有仿生刚毛纤维间的“自黏连”，最终获得复合纳米纤维材料干性特征。因此改善了目前仿生材料表面污染的缺陷，实现对不同接触表面的强黏附-弱脱离转变的调控。项目研究了聚乳酸和纤维素材料的表面改性和结构调控；揭示了纳米纤维和负载功能纳米粒子在外场作用下的运动-分散-组装的规律； 阐明了新型纳米纤维增强体-界面-基体三位一体的架构关系和强黏接易剥离性能的组织结构和功能特性；实现了高性能的多功能纤维素复合基纳米纤维胶黏材料集成化构筑；提出复合纳米纤维胶黏材料的自增强作用机制和可逆黏接-界面无损剥离机理，为今后这类特殊纤维仿生材料的宏量制备和发展提供理论支撑和设计准则。