多晶分子筛膜缺陷的选择性修复与过程机理研究

利用有机相/水相界面分子组装技术，对分子筛膜缺陷进行选择性修复。首先对分子筛膜表面进行化学改性，然后通过有机相/水相界面的化学液相沉积实现缺陷的选择性修复。使用不同大小、分子结构和极性的表面活性剂对分子筛膜表面进行化学改性，考察分子保护层对选择性修复过程的影响；而通过改变有机相和水相的组成与反应条件，研究分子筛膜缺陷的选择性修复效果，优化修复过程。此外，通过研究缺陷大小和缺陷分布（特别是微孔缺陷）对分子筛膜分离过程的影响，获得定量的渗透变化规律。.通过本项目的研究，将建立一种行之有效的分子筛膜缺陷选择性修复方法，缺陷修复范围宽而且修复后通量损失小，适合于分子筛膜的在线修复过程。相关研究结果还可以进一步揭示微孔缺陷对分子筛膜分离选择性影响的一般性规律。

分别采用溶胶颗粒渗透法和界面聚合法修复了MFI型分子筛膜缺陷，两种修补过程对缺陷均具有高度选择性。溶胶颗粒渗透过程中使用了不同大小的溶胶粒子进行膜渗透，可有效修补不同大小的膜层缺陷；而界面聚合过程通过有机相/水相中的单体在分子筛表面聚合并在缺陷处形成聚合物，实现了缺陷的选择性修复。通过分子筛膜缺陷的修补，大缺陷均可以获得修补，修补后的膜层缺陷小于1 nm。分子筛膜缺陷的修补可以大幅度提高膜层的分离性能，其中溶胶颗粒渗透法对提高分子筛膜的气体分离性能十分有效，而采用界面聚合法修补后分子筛膜的渗透汽化性能获得显著提高。通过研究缺陷大小和分布（特别是微孔缺陷）对分子筛膜分离过程的影响发现，当分子筛膜的缺陷较小时，膜层表面的疏水性对醇水体系渗透汽化分离选择性的影响至关重要。