基于碳纳米管-石墨烯纳米片复合填料协同强化传热的界面材料的热物理性质研究

Thermal interface materials(TIM) with high thermal conductivity,low cost, and convenient manufacturing can be videly applied in region of thermal management.Carbon nanotube (CNT) and graphene nanoplatelet (GNP) with special one-dimension and two-dimension structure, respectively, great aspect rations, and ultra-high thermal conductivity are good thermal fillers of TIM. In this study, the surfaces of CNT and GNP will be functionalized to improve the miscibility between them and matrix. The mechanical ball-milling technology will be used to control the aspect ratio and straightness of CNT to construct three-dimension thermal network based on low thermal interfacial resistance and highly effective heat transfer channels of CNT and GNP hybrid fillers in TIM. Make full use of synergistic effect of hybrid fillers on heat transfer enhancement to prepare TIM with high thermal conductivity and low containing of hybrid fillers.Combining with characterization of microstructure of CNT, GNP, and TIM and test of thermophysical properties of TIM to study the relation between thermophysical property of TIM and microstructure, size,and ratio of hybrid fillers, physicochemical properties of matrix, and surface functionalized process. And further in terms of effective medium approach incorporated with the percolation effect to explore the mechanism of synergistic effect of hybrid fillers on heat transfer enhancements, in order to provide necessary and applied basic scientific evidence for designing and controning thermophysical properties of compound TIM.

具有优异传热性能且低成本、可加工性强的热界面材料（TIM）在热管理领域具有重要的应用价值。碳纳米管（CNT）和石墨烯纳米片（GNP）分别具有独特的一维管状和二维平面结构、巨大的比表面积及极高的导热系数，是TIM的良好填料。本研究拟采用表面改性技术提高CNT和GNP与基体的相容性，采用机械球磨技术调控CNT的长径比和直线度，在TIM内优化构筑基于CNT与GNP复合填料的低界面热阻和高有效导热通路的三维热量输运网络，充分利用复合填料协同强化传热效应制备导热性能高且低填料添加的TIM；结合对CNT、GNP、TIM微观结构表征及对TIM热物理性能测试，研究TIM的热物理性质和所含复合填料的微观结构、几何尺寸、配比、基体物化性质以及表面处理工艺间的关联性规律；进一步利用有效介质理论与逾渗效应，探索复合导热填料协同强化传热机理，为设计并调控复合TIM热物理性能提供必要的应用基础性科学依据。

具有高导热性、高稳定性，且低成本、可加工性强的热界面材料（TIM）在热管理领域具有重要的应用价值。1D管状碳纳米管（CNT）、2D平面结构的石墨烯纳米片（GNP）具有巨大的比表面积及极高的导热系数，是TIM的良好填料。本课题研究主要建立了以碳纳米管-石墨烯纳米片，金属或金属氧化物粒子与碳纳米管或石墨烯纳米片为复合导热填料的热界面材料的制备方法；结合微观结构表征与界面材料导热性能测试，揭示了复合导热填料形貌、尺寸、表面性质等与协同强化界面材料传热之间的关联性规律；进一步基于理论预测模型和实验研究结果，认识了复合导热填料协同强化传热的微观机制。自由悬架法测试了不同尺寸的单层石墨烯导热系数（k），在50℃条件下k达到了最大值2450.55 W×m-1×K-1，研究结果显示窄的GNR具有更好的热性质。成功地将银、钴、镍纳米粒子均匀负载在CNT和GNP表面，并以其为导热填料制备出高导热高稳定的热界面材料。当银的负载量为1.5mol%，Ag-GNS的添加量为5.0wt%时，所得环氧树脂基TIM的k提高了272.9%。以表面功能团化的碳纳米管和石墨烯为复合导热填料，总添加量为2wt%, 环氧树脂为基体材料制备环氧树脂基热界面材料，采用机械球磨技术将碳纳米管截断短化，当实验温度为60摄氏度、导热填料配比CNT/GNP为4/6时热界面材料的热导率达到0.38 w/mk，与环氧树脂0.2 W/m·k相比，提高约90%。以石墨烯和氧化铝复合导热填料的热酯体系为例，基于理论预测模型和实验研究结果，初步探讨了复合导热填料协同强化传热的微观机制。研究成果发表学术论文8篇。第一作者发表5篇，其中SCI收录论文2篇，EI收录论文1篇；申请国家发明专利获授权1项。本课题研究成果为设计并调控复合TIM热物理性能提供必要的应用基础性科学依据。