基于阶梯镜和超连续白光的单脉冲泵浦-探测光谱技术

Femtosecond time-resolved pump-probe is an important tool to investigate the molecular ultrafast dynamics. In some irreversible processes such as photochemistry and photophysical reactions, however, the traditional pump-probe technique is not suitable due to the exhaustion of the reactants and the accumulation of the resultants. In this project, we propose a real-time pump-probe spectroscopy technique based on echelon and supercontinuum generation. This method allows real-time two-dimensional mapping of wavelength- and time-resolved transient spectrum using a single femtosecond to picosecond laser pulse, which has a high time-resolution and large dynamic measurement range. The study includes: (1) Investigating the mechanism of some coherent effect in the pump-probe measurements and improving the signal-to-noise ratio of the measurements by eliminating the influence of self-diffraction effect. (2) Improving the time-resolution and the signal-to-noise ratio of the pump-probe measurements by investigating the method of the stable and uniform supercontinuum generation, and the characterization and control technique of its chirp character in the transmission process. The final goal is to exhibit a single-shot pump-probe spectroscopy measurement system with time and wavelength resolution based on echelon and supercontinuum generation. The system is characterized by a time-resolution less than 200 fs and a dynamic range being adjustable between subpicosecond and hundreds of picoseconds.

飞秒时间分辨泵浦-探测技术是研究分子超快动力学过程的重要手段。在光化学、光物理反应等不可逆过程研究中，由于反应物耗尽、生成物累积等因素影响，传统的飞秒泵浦-探测技术面临种种困难。为此，本项目提出一种基于阶梯镜和超连续白光的实时泵浦-探测光谱技术，该技术可实现在单个飞秒-皮秒脉冲时间内完成具有时间-波长分辨的二维图谱测量，同时还具有时间分辨率高、动态范围大等优点。本项目主要研究内容包括：通过研究飞秒泵浦-探测测量中自衍射等相干效应的抑制技术，提高泵浦-探测的信噪比；通过研究飞秒激光诱导超连续白光产生及其传输过程中的啁啾特性的量化与调控技术，提高测量系统的时间分辨率和信噪比；研制基于阶梯镜和超连续白光的时间和波长二维分辨的单脉冲泵浦-探测测量系统，系统的时间分辨率优于200 fs，测量动态范围在亚皮秒~数百皮秒内可调。

飞秒时间分辨泵浦-探测技术是研究分子超快动力学过程的重要手段。在光化学、光物理反应等不可逆过程研究中，由于反应物耗尽、生成物累积等因素影响，传统的飞秒泵浦-探测技术面临种种困难。本项目提出了一种基于阶梯镜和超连续白光的泵浦-探测光谱技术，可实现在单个飞秒-皮秒脉冲时间内完成具有时间-波长分辨的二维图谱测量，同时还具有时间分辨率高、动态范围大等优点。项目取得的创新性研究成果如下：. 1、研究了飞秒激光诱导超连续白光产生与啁啾量化及调控技术，在透明介质中产生了均匀稳定的超连续白光，利用超快光克尔门测量了超连续白光的啁啾特性，通过改变激光功率、聚焦程度等参数实现了白光啁啾特性的调控。提出一种基于微透镜整列聚焦和整形的高功率白光产生方法，使超连续白光的功率提升了两个量级。. 2、提出一种飞秒时间分辨单脉冲泵浦-探测光谱测量新方法，可在单个脉冲时间内实现具有飞秒时间分辨的泵浦-探测光谱测量；利用该方法实现了不同材料的单脉冲时间分辨光克尔效应测量，不仅具有传统方法时间分辨率高（可优于100 fs）的优点，同时有效解决了普通泵浦-探测技术中存在的无法观测光诱导不可逆反应的问题。. 3、研究了飞秒时域泵浦-探测测量中自衍射等相干效应的干扰，提出通过调控泵浦光偏振角度与脉冲能量来抑制自衍射效应的新方法。研究发现，自衍射效应的贡献随着偏振角度的增大而减小，而随着泵浦光功率的增加而增大；因此我们提出，通过降低泵浦光功率和增大偏振角度可以有效抑制自衍射效应对泵浦-探测光克尔测量的影响。. 4、建立了基于阶梯镜的单脉冲超快成像系统，将该技术与普通光克尔门选通技术相结合，实现了超短激光脉冲在介质中传播动力学过程的单脉冲、多帧、高时间分辨成像；利用该方法研究了单个飞秒激光脉冲在透明介质中传播时，由于自聚焦、自相位调制、“成丝”等非线性效应引起的脉冲时间和空间特性的变化，成像时间分辨率可优于200 fs，空间分辨率优于2 μm，帧频高达1 THz。