导电高分子水凝胶的可控构筑及其力学与电化学性能协同增强机理

Conducting polymer hydrogels are promising materials for flexible supercapacitor electrodes, owing to their advantageous features of mechanical flexibility and electrical properties. However, inherently weak mechanical strength and low electrochemical activity limit their extensive applications. In this research, a nano-composite hydrogel system simultaneously possessing high mechanical strength and outstanding electrochemical performance will be fabricated by incorporating multi-dimensional conducting polymer nanostructures with hybrid double-network hydrogels via bio-inspired interfacial modification. The effects of composition, morphology, dimension and interface of the conducting polymer on the mechanical and electrical properties of the hydrogels will be systemically investigated. Based on the coupling effect of nano-composition and hybrid double-network, a self-strengthening mechanism will be proposed, and the relationship of microstructure, interfacial phenomenon, and macroscopic properties will be essentially revealed. The achievements of this research will provide theoretical guidance on the controllable construction of functional hydrogel systems, and pave a way for the design and development of flexible electrode materials.

导电高分子水凝胶结合了水凝胶独特的机械应变性以及导电高分子优异的电子传输性，是柔性电极的理想材料。然而这类材料结构组成复杂，界面调控困难，复合机理和凝胶过程尚不明确，致使其力学和电化学性能难以兼顾的问题仍未有效解决。本项目拟引入仿贻贝材料聚多巴胺的亲水性基团，界面调控导电高分子聚吡咯的分子结构，同时与聚丙烯酰胺和聚乙烯醇互穿的双重水凝胶网络纳米复合，构筑高性能导电高分子水凝胶体系，并探索其作为柔性电极在超级电容器中的应用。通过研究微观结构与界面作用对导电高分子水凝胶性能的影响规律，揭示体系中力学性能和电化学性能的协同增强机理，建立材料微观结构-界面特征-宏观性能的内在联系，阐明导电高分子水凝胶的结构优化策略及界面调控机制。预期研究成果对水凝胶材料的可控构筑及性能提升具有重要意义，不仅为柔性电极材料的设计提供新思路和新方法，也为开发高性能柔性储能器件提供理论与技术支持。

导电高分子水凝胶结合了水凝胶高度可调的机械应变性以及导电高分子优异的电子传输性，是柔性电极的理想材料，然而其力学和电化学性能难以兼顾的缺陷严重制约了导电高分子水凝胶在柔性电极等多个领域的发展与应用。本项目拟在水凝胶三维网络骨架的基础上，引入仿贻贝材料亲水性基团，界面调控导电高分子结构，从而构筑机械性能和电化学性能兼具的高性能导电高分子水凝胶体系，并研究其在柔性电极等领域的应用价值。. 项目按计划进行，具体而言：1） 通过冻融循环法和原位氧化法制备三元多维结构水凝胶电极，其中相互连接的一维聚吡咯纤维作为“桥”将二维MXene片连接到三维聚乙烯醇水凝胶网络基体中，获得了兼具优异电化学性能和机械性能的水凝胶电极，其在对称型超级电容器领域具有良好的应用前景；2）导电高分子水凝胶的低界面粘合性使得其作为可穿戴电子/储能器件使用时大大受限，通过系统调研贻贝类海洋生物所具有的超强潮湿/水下粘结性，阐明了界面水如何破坏水凝胶粘附性，并开发出了一种强而耐用水凝胶粘结剂，其对铝、陶瓷、玻璃、聚合物和木材等广泛的湿表面表现出出色的粘附能力，并比商业水下粘结剂相比，显现出了持续增长的粘结强度；3）通过调控水凝胶组分，引入多种导电材料（液态金属、有机/无机盐、PEDOT:PSS等），制备出了多种新型导电高分子水凝胶，并探究了其在锂离子电极、变色凝胶、光催化等多个领域中的应用价值。. 项目研究已达到预期目标，共发表高水平学术论文12篇（其中影响因子大于10的共8篇），包括Advanced Materials、Energy & Environmental Science, Advanced Functional Materials, Advanced Science, Chemical Science等期刊，申请专利5项（已授权4项）。该工作为高性能导电高分子水凝胶材料和器件的开发与应用提供了新的思路。