滑动可控式等离子体协同含锰氧化物催化降解有机废气基础研究

根据氧自由基O的生成效率和等离子体时空分布特征，本项目提出了三电极等离子体催化反应器处理VOCs新方法，其中包括第一段介质阻挡放电DBD催化反应器和第二段滑动等离子体SD催化反应器，两段之间通过滑动地电极将DBD等离子体滑移到一均匀的SD催化反应器中。通过调节SD反应器中的平均场强（0-150Td）实现可控的自由基时空分布和氧自由基的产率，为研究等离子体中场强、自由基、分子激发态与催化剂的相互作用提供了非常有效的实验手段。另外通过一定的材料合成研制出具特定结构和形貌的含锰过渡金属复合氧化物催化剂并填充于两个等离子体区域内，实现原位分解O3和O自由基的循环利用。利用在线LIF、FTIR和GC等诊断，开展等离子体催化协同反应器中化学动力学研究，并在此基础上探讨低温等离子体催化协同降解VOCs反应机理。

低温等离子体催化技术是一种先进的空气污染控制技术，它结合了低温等离子体技术和催化氧化技术的优点，在环境治理领域有着广阔的应用前景。就低温等离子体降解VOCs反应活性而言，活性物种氧原子比臭氧更具化学活性，但正是由于O原子的高活性，O原子自身的链中断反应很难避免，从而不能有效地利用所生成的活性O原子，因此如何在相对低能耗下实现活性物种氧原子最大化产生及如何循环利用O原子，提高O原子的利用效率显得尤为重要。针对上述问题，本研究项目提出了利用双电源驱动三电极滑动放电产生了可控的、均匀的大面积低温等离子体，提高了O原子的产率；并将高活性的低温分解臭氧Ag-MnOx催化剂与放电等离子体结合，实现了低温分解产生的臭氧，促进了O原子的循环利用、提高了O原子的利用效率，从而提高了VOCs降解率和CO2的选择性；开展了滑动放电等离子体发生体系设计及特性参数分析、等离子体协同催化反应系统的活性、适应性实验等一系列研究；在等离子体协同催化反应系统里，对Ag-Mn-O复合氧化物催化剂体系进行了反应活性测定和催化寿命测试，采用FT-IR、GC-FID和GC-MS等分析测试手段，考察了放电参数对产物分布影响及催化剂对有机污染物的转化率和CO2选择率的影响，并初步探明了等离子体结合催化剂降解气态VOCs的机制和选择性调控规律。本项目的研究为等离子体催化协同降解有机废气走向实用化提供了重要的基础数据及理论指导。