介稳态相Bi-Ti氧化物固溶体及其燃油可见光光催化脱氮研究

High efficiency and low cost to removing all kinds of trace nitride from a large number of gasoline and diesel oil is the most fascinating and challenging issue. Developing visible-light photocatalysts with high selectivity for organic nitrogen are the key to obtain a breakthrough. According to the pre-exploration results and base on the special adsorption of Bi ion, this project offers a new ideal to construct metastable state Bi-Ti oxidate solid solution photocatalyst with high selectivity adsorption of pyridine, visible-light response, and strong electron-transfer ability via the ultrasonic assisted control technology, and will study in detail the optimized preparation, the structure-activity relationship and the mechanism of denitrification. The key factors of controlling the photocatalytic performance of solid solution will be revealed and the relationship between the structure of the materials and the performance will be elucidated. The mechanism of pyridine photocatalytic elimination over solid solution will be will be explored. The project also will explore the applications of the materials in denitrification performance of actual fuel products and the new system on selective photocatalytic eliminating organic nitride from oil. These studies have the most important signification for developing photocatalytic technology in the practical application of fuel oil and tamping the foundation of photocatalytic science and technology.

从大量的汽油、柴油中高效和低成本地脱除微量各种氮化物是极具诱惑力和挑战性的课题，发展对有机氮化物具有高选择性且在可见光下使用的光催化剂是获得突破的关键所在。本项目根据前期探索结果，基于Bi离子的特殊吸附作用，采用超声辅助控制技术来构建对吡啶具有高选择性吸附、能吸收可见光和有强电子传递能力的介稳态相Bi-Ti氧化物固溶体光催化剂的新思路，研究该光催化体系中催化剂的控制制备、构-效关系及脱氮作用机制；揭示控制该固溶体光催化性能的关键因素，阐明固溶体结构和性能之间本质关系；探索在固溶体上吡啶光催化消除反应的机理；并扩展研究其对石化油品的光催化脱氮方法应用的可能性，探索光催化选择性脱除油品中有机氮化物的新系统。该研究对丰富光催化科学基础，发展光催化技术在燃油脱氮中的实际应用具有十分重要的科学价值和实际意义。

化石燃料燃烧的排放物是目前对于大气环境最严重的环境污染源，从大量的汽油、柴油中高效和低成本地脱除微量氮化物是一项极具诱惑力和挑战性的课题。本项目基于Bi离子的特殊吸附作用，采用超声辅助控制技术来构建对吡啶具有高选择性吸附、能吸收可见光和有强电子传递能力的介稳态相Bi-Ti氧化物固溶体光催化剂。制备了系列不同比例的TiO2/α-Fe2O3异质结光催化材料。采用光催化降解一种典型碱性氮—吡啶作为探针反应来考察复合物纳米材料的可见光光催化性能。实验结果表明，以浓度为100 μg/g吡啶—正辛烷溶液为模拟氮源，以TiO2/α-Fe2O3为光催化剂，在可见光照射240 min之后吡啶的降解率高达100%。采用高效液相色谱-质谱联用技术（HPLC-MS）探索吡啶光催化消除反应的机理，证实了h+与OH·是参与反应的主要活性物种。此外，我们还开发出系列高效的新型光催化剂，并将其应用于光催化环境修复领域，如染料降解，药物及个人护理品（PPCPs）的脱毒反应等。该研究对丰富光催化科学基础，发展光催化技术在燃油脱氮中的实际应用具有十分重要的科学价值和实际意义。项目资助发表论文22篇，待发表2篇，其中SCI收录18篇。培养硕士生4名，其中3名已经取得硕士学位，1名在读。职称晋升2人，项目组成员获评各类人才6人。项目投入经费90万元，支出40.7716万元，各项支出与预算相符。剩余经费49.2284万元，剩余经费计划用于本项目研究后续支出。