气溶胶颗粒中有机化合物的快速质谱分析方法研究

Nowadays smog as a severe weather phenomenon has become a serious issue in China. Therefore, it is significant to develop some simple, high-efficient and low-cost techniques for collection of aerosol particles and subsequent high-sensitivity analysis of the components in them. In this project, a unique filter membrane for adsorption of aerosol particles in air will be first developed based on the modification of filter papers with various inorganic and organic adsorbents and characterization of different physicochemical techniques. Then the developed filter membrane with aerosol particles will be used as substrate for paper spray. After investigating the retention behavior and ionization law of various compounds in aerosol particles, especially the analytes with weak polarity and non-polarity, the relationship between the characteristic parameters and ionization efficiency will be elucidated. On the basis of these investigation, a method named as paper spray mass spectrometry will be developed for analyzing organic compounds with different polarities in aerosol particles, and will be used for analyses of different collected samples from various times, regions and sources. This project will offer a methodology for high-efficient collection of aerosol particles and for high-sensitivity analysis of different organic compounds in them. In addition, it will provide important experimental and theoretical bases for the combination of materials science and mass spectrometric analysis.

雾霾灾害性天气是当前我国面临的一个严重问题，为此建立简单、高效、低廉的方法用于气溶胶固体颗粒的高效收集和其中化合物高灵敏度分析对于雾霾研究具有重要意义。本课题将通过多种无机/有机吸附剂对滤纸表面的修饰和不同物理化学手段的系统表征，发展出一种对气溶胶颗粒具有独特吸附性能的滤膜；进而将吸附气溶胶颗粒的滤膜作为纸喷雾电离源基质，探究气溶胶颗粒中不同有机化合物在修饰滤纸上的滞留特性和电离性能，阐释特性参数与化合物电离效率之间的关系，特别是弱极性和非极性化合物，研制出一种对气溶胶颗粒中不同极性有机化合物具有较高电离效率的常压电离源技术，同时建立相应的纸喷雾电离源-质谱分析方法并用于不同时空段收集气溶胶颗粒样品的快速检测。本课题的开展将为气溶胶颗粒的高效收集和其中有机化合物的高灵敏度分析奠定方法学基础，同时也为材料科学与质谱分析的有效结合提供实验基础和理论依据。

气溶胶中有机化合物由于组成复杂、含量低等特点，采用常规的分析方法不能快速评价相关组成随时空迁移转化信息，为此发展操作简单、价格低廉、分析灵敏度高的检测技术对于评价其中有机化学物具有重要意义，《气溶胶颗粒中有机化合物的快速质谱分析方法研究》项目经过2018-2021四年的科技攻关，按研究计划进度完成了具体的实施报告。在现有常压电离源的基础上，先后发展或搭建了纸喷雾电离源、金属盐辅助电喷雾电离源、基质辅助纳升电喷雾电离源和管内尖端纸喷雾电离源等四种电离源，系统比较了各种电离源的性能。开发出一种真空抽滤涂覆法来制备吸附剂负载纸基质，并将其作为气溶胶采集滤膜和纸喷雾电离源载体；通过对不同实验条件下制备出二氧化硅涂覆纸基质性能的优化，发展出一种性能稳定、高效捕集大气中硅氧烷化合物的纸基质滤膜。相比于传统有机滤膜，本项目制备出的纸基质滤膜具有富集效率高、价格低廉等特点，同时可将其直接作为纸喷雾电离源基质，用于收集气溶胶样品中目标化合物的快速分析，为气溶胶中有机化合物的高效捕获和直接质谱分析提供了良好基质。同时对大气气溶胶中硅烷化合物分布规律的考察，发现采集样品中硅烷化合物的含量与气候因素，如温度、天气、大气压、风向等密切相关，并建立了硅烷化合物的含量与上述变化因子的关系式，为快速评价大气中硅烷化的变化规律提供了方法学基础和理论依据。依托本研究项目共发表学术论文16篇，申请专利3项，其中授权专利1项，培养硕士研究生7名。