溶液张力调控制备钙钛矿单晶薄膜及其太阳能电池性能的研究

Improving the crystallinity of perovskite films is a significant technology of the perovskite solar cells (PSCs). Considering the defects and grain boundaries are the major problems affecting on the PSCs performance, thus, the use of single crystal perovskite materials is an important strategy. To improve the carrier transmission efficiency and perovskite/electron transport layer (ESL) interface performance of single crystal-based perovskite solar cells, herein, an antisolvent vapor-assisted crystallization method with surface tension controlled growth was used to get situ grown organic-inorganic perovskite monocrystalline film with large-area (centimeter scale), high aspect ratios(>10^3) on FTO/ESL matrix. The affections of the process parameters on the morphology, size, aspect ratio and properties of the perovskite monocrystalline film would be studied. Influence of the ESL modification on the lattice conjunction, carrier transmission between perovskite crystal layer and FTO/ESL interface will be clarified and theoretical relationship between ESL modification and aspect ratio of monocrystalline film will be expounded. Finally, high efficient solar cells based on perovskite monocrystalline films will be obtained, and critical thickness of perovskite will be established. This work lays a foundation of high efficiency, stable perovskite solar cell, Once the project is completed, we may publish 3 -10 peer-reviewed papers in decent journals and file 1-2 patents.

钙钛矿晶体制备是新一代钙钛矿太阳能电池（Perovskite solar cells，PSCs）的核心技术，其研发满足国家对新能源的战略需求。缺陷和晶界是影响PSCs性能的主要问题，采用钙钛矿单晶材料是一种重要的解决方法。针对目前钙钛矿单晶横纵比和钙钛矿/电子传输层（electron-selective layer，ESL）界面性能不能满足器件载流子传输要求的问题，本项目设计了溶液张力控制晶体生长的反溶剂法，在基体FTO/ESL表面原位生长大面积、高横纵比的有机-无机杂化钙钛矿单晶薄膜。研究制备过程中各工艺参数对钙钛矿晶体形貌尺寸、横纵比及性能的影响规律；阐明ESL改性与界面晶格契合及载流子传输、晶体横纵比之间的理论关系；得到基于钙钛矿单晶薄膜的PSCs，确立PSCs中钙钛矿单晶薄膜的临界厚度，并进行钙钛矿单晶薄膜形核、生长理论及其光伏性能影响因素、机制的综合研究。

钙钛矿晶体制备是新一代钙钛矿太阳能电池（Perovskite solar cells，PSCs）的核心技术，其研发满足国家对新能源的战略需求。缺陷和晶界是影响PSCs性能的主要问题，采用钙钛矿单晶材料是一种重要的解决方法。针对目前钙钛矿单晶横纵比和钙钛矿/电子传输层（electron-selective layer，ESL）界面性能不能满足器件载流子传输要求的问题，本项目利用反溶剂法、空间限域生长法在基体FTO/ESL表面原位生长大面积、高横纵比的有机-无机杂化钙钛矿单晶薄膜；研究了各制备工艺对单晶钙钛矿薄膜形貌及载流子传输性能的影响规律；得到基于钙钛矿单晶薄膜的钙钛矿太阳能电池；测试钙钛矿太阳能电池的缺陷密度，并通过DFT计算模拟钙钛矿生长状态，缺陷态密度，探究不同界面、表面处理方式对电子传导的影响规律，得到高效PSCs的制备方法。结果表明，钙钛矿前驱液浓度越高，溶液张力增加，则得到的晶体横纵比减小且易得到多晶；所选反溶剂中挥发性越强、溶解性能越弱、溶液张力越小则容易得到多晶或小晶体；在高疏水高平整度的基体表面更容易得到高横纵比、大面积的晶体。基于钙钛矿单晶薄膜得到的PSCs性能最高为9.18%。由于单晶表面仍然存在大量缺陷，为进一步提高性能，使用钝化材料对钙钛矿晶体进行表面修饰。将一系列不同卤素、不同位阻、不同功能位点的钝化材料引入PSCs的界面层和HTM层中，深入研究各钝化剂对钙钛矿性能的影响及区别，为高效钙钛矿钝化剂材料的设计和制备提供系统的理论和实验依据。在完成原定研究目标的基础上，在PSCs中引入多功能金属-有机框架（MOFs）材料，同时达到钝化缺陷、提高载流子传输、阻挡环境有害因素入侵的等作用，进一步提高了钙钛矿太阳能电池性能。目前为止，基金培养硕士毕业生3人，博士在读4人，硕士在读3人，有关研究成果已经在Chem Eng J，J Mater Chem A，Carbon，Electrochim Acta 等国际权威期刊发表高水平SCI论文10篇，申请国家发明专利1项。