基于共轭羰基化合物/石墨烯柔性复合膜的高性能锂离子电池有机正极材料研究

Currently, the widely used cathode materials for lithium-ion battery are lithium metal oxides which have achieved success in the past decades. However, there are some formidable problems for these inorganic cathode materials such as limited capacity upgrade space, large energy consumption for production, existence of security risk, etc. Compared with inorganic cathode materials, organic cathode materials especially conjugated carbonyl compounds show great potential for electrochemical energy storage due to the advantage of high theoretical capacity, abundant resources, environmental friendness, flexible structure design, high security and processability. However, because of their poor conductivity and high dissolution, the organic cathode materials show low practical capacity and insufficient cycle stability and thus cannot meet the standard for practical application. As a two-dimensional conjugated carbon lattice, graphene shows high conductivity, large specific surface area and rich chemistry for functionalization and assembly. In the present project, we will study efficient integration of conjugated carbonyl compounds with graphene and develop high-performance organic cathode material based on flexible composite films. We believe that the support and accomplishment of the project should promote the application of conjugated carbonyl compounds and graphene in the next-generation green energy storage material and devices.

目前，广泛使用的锂离子电池正极材料是无机锂过渡金属氧化物，尽管取得了较大的成功，但存在着比容量不高、制备耗能、安全性较差等一些缺点。与无机正极材料相比，有机正极材料特别是共轭羰基化合物具有理论比容量高、原料丰富、环境友好、结构可设计强、体系安全和易加工性等优点，是一类具有广泛应用前景的储能物质。但是共轭羰基化合物由于导电性较差、易溶解等问题存在着实际比容量不高和循环稳定较差等缺点难以实用化。石墨烯作为单原子层二维共轭碳原子晶格，具有极好的导电性和超高的比表面积以及丰富的功能化和组装复合化学。本项目拟开展石墨烯的化学可控制备与组装、高比容量共轭羰基聚合物的设计合成并开发共轭羰基化合物和石墨烯的高效复合及制备柔性电极的新方法，最终获得具有高比容量、高的倍率性能和高的循环稳定性的锂离子电池有机正极材料。本项目的确立与完成将促进共轭羰基化合物和石墨烯在下一代绿色能源存储材料与器件的实际应用。

石墨烯是具有单原子厚度的二维碳原子晶体，也是一种独特的天然二维高分子. 柔性石墨烯片层可以通过三维组装形成多孔的块体材料，从而将单个微观石墨烯的特性有效的发挥到宏观材料层面，推进石墨烯的实际应用。 与此同时，随着人类社会对绿色可持续性能源的不断需求，基于石墨烯开发高效的电化学能源存储与转换材料成为当前研究的重要课题。 受石墨烯这一天然二维高分子结构的启发，科学家们希望从原子或分子层面进一步理性设计合成新型二维高分子，获得新的骨架联接并具有优异可加工性能的新型二维材料并探索其在能源等领域的应用，这一研究领域充满巨大挑战。除此之外，具有电化学活性的有机聚合物因其高理论容量、可设计的骨架结构、环境友好等特点也被广泛研究。 其中共轭羰基化合物因具有高能量密度，高功率密度和稳定循环性能的潜质而备受关注。根据它们的分子量，可分为共轭羰基小分子和共轭羰基聚合物。 其中，共轭羰基小分子作为电极材料，存在的主要问题是导电性差和容易溶解在有机电解液中，因此，我们设计了几种三维石墨烯/共轭羰基聚合物复合物，实现了整个复合物的高比容量、高倍率和高循环稳定性，有效推动了有机正极材料的实际应用前景。