固体表面诱导单链表面活性剂自组装形成囊泡体系的研究

It is found that the solid surface can induce only one kind single-chain surfactant molecules self-assemble to form vesicles without co-surfactant or any additives, like sodium dodecyl sulfate (SDS) or dodecyl trimethyl ammonium bromide (DTAB). It goes against the current theory or knowledge of vesicle, thus this project intends to do research work on the concerned phenomena and mechanisms. Introducing different type of single chain surfactant and solid surface as model systems, this study will address to several aspects: the behavior of molecular self-assembly to vesicles induced by solid surface; the effects of hydrophilicity/ hydrophobicity, electrical properties and roughness of the solid surface; the influence of the environments on the process of self-assembly; the general rule of the controllable self-assembly process and the mechanism of self-assembly induced by solid surface. Besides, the stability and rheological properties of the so-obtained vesicles are ought to be explored in the system. We expect this study could gain insight to the scientific understanding of the self-assembly behavior of amphiphilic molecules and build the theoretical foundation of the potential application research.

最近我们发现,在无助表面活性剂或添加剂存在下，粗糙的固体表面可诱导一种单链双亲分子如十二烷基硫酸钠或十二烷基三甲基溴化铵自组装而形成囊泡。这与现有囊泡理论或认识相悖，故本课题拟对此现象和机理进行研究。选取不同类型的单链表面活性剂和固体表面为模型，系统研究固体表面诱导双亲分子自组装形成囊泡的行为，考察固体表面亲疏水性、电性和粗糙度以及环境因素的影响，探索自组装规律，阐释其机理；系统研究所得囊泡体系的稳定性和流变性质以及环境因素的影响等。以期加深对固体表面诱导双亲分子自组装行为的科学认识，为其潜在应用提供依据。

本课题以不同类型（阳离子型、阴离子型、两性、非离子型等）的单链表面活性剂（STS）和不同性质的（粗糙度、电性、润湿性和化学组成等）的固体表面为模型，系统研究了固体表面诱导双亲分子的“球形胶束-片状双层-囊泡”聚集体结构转化行为，考察了各组分间的协同效应及环境因素对自组装过程的影响，发现固液界面诱导STS“胶束-囊泡”的聚集体结构转化现象的普适性是有一定的适用条件的，固体表面性质如化学组成、吸附性能、粗糙度（或曲率）、润湿性和电性等均有重要影响。探索了自组装过程的调控规律，分子动力学模拟证明囊泡双层膜烷基链交叉度>8±1.4%时才能够稳定存在，同时，STS囊泡双层膜在体相溶液中的平衡态最优化交叉度为31±2.0%。结合实验和理论模拟探索了自组装规律，阐释了固体表面诱导下STS双分子层吸附-脱附-卷曲-闭合的自组装机理。系统研究了单一单链表面活性剂囊泡体系的渗透性和稳定性等，考察了固体表面特性和环境因素如pH、温度、离子强度等影响，且形成的STS囊泡体，即使移去固体表面，还表现出时间稳定性、（>6个月）热稳定性（80 °C）、冻/融（-196 °C / 25 °C）稳定性、高盐耐受性（某些体系）和乙醇耐受性等。了解了STS囊泡体系的特性，加深了对自组装行为和囊泡体系的科学认识。此外，尝试探索了STS囊泡的原始细胞膜特性（选择渗透性、快速交换能力、生长-分裂自复制能力、在极端环境条件下的稳定性等），以期拓宽对原始细胞区隔的理解，发挥其在生命起源原始细胞膜模拟领域的潜在应用价值。