非共价键诱导构建低维锂电池负极材料的研究

Building nanocomposite architecture with carbon nanotubes (CNTs) and nanocrystals (NCs) is of great interest for lithium ion battery anode, because of the synergic effects resulted from the shortened ionic diffusion length and enhanced electronic conductivity. However, the hydrophobic nature of CNTs and poor interfacial compatibility between NCs make it difficult to fabricate nanocomposites with desirable architecture and strong coupling between two constituents. Herein, we demonstrate the use of cellulose to direct the NCs assembling around CNTs scaffolds into nanocomposites based on the non-covalent interactions between cellulose with CNTs and NCs, wet spinning process leads to formation of continuous flexible nanocomposite film or fiber by tuning the structure of spinneret, subsequent new device design results in the flexible film and fiber-like battery. This project focuses on the following aspects: interactions between ionic liquid and the hybrid system (CNTs, NCs, and cellulose), the non-covalent interaction induced heteroassembly of CNTs and NCs，the molecular conformation transformation and microstructure evolution with the existence of external field, the electrochemical performance of film and fiber device. The implementation of this project will extend non-covalent induced self-assembly technique to prepare CNTs-based nanocomposites for energy storage, might benefit a wide range of applications, including wearable device, smart clothing.

将具有长程连续导电网络的碳纳米管(CNTs)和高比容量活性纳米晶(NCs)复合进行结构一体化设计，其协同效应在构建柔性、高能量密度锂离子电池负极材料方面具有巨大优势。受限于CNTs自身疏水和团聚特性，及与NCs界面不相容问题，使得基于CNTs的连续一体化复合材料制备成为纳米科学领域的挑战。针对以上问题，本项目以CNTs和NCs为基本构筑单元，天然高分子纤维素为桥联剂，离子液体为溶剂实现复合体系悬浮液纺前相态均质化，利用纤维素与构筑单元界面间的非共价键相互作用，诱导CNTs和NCs在相分离过程中异质组装，通过湿法纺丝方法、悬浮纺丝液挤出状态的调控，一步实现具有取向CNTs-NCs网络交织结构的柔性薄膜条带和纤维的连续制备。进一步，将以上柔性复合材料作为电极组装成低维（薄膜状、纤维状）锂离子电池器件，系统研究电极组成、微观结构对电化学性能的影响规律，并初步探索其在可穿戴领域的应用。

以功能性纳米材料或聚集诱导发光（AIE）有机分子为构筑单元，通过物理或化学键诱导其与高分子网络异质组装，以功能为导向，基于复杂功能体系的微结构仿生构筑，通过“分子设计-微观结构-宏观性能”多层级全链条设计，发展材料微观三维结构设计调控新方法，获得新一代功能纤维复合材料和智能柔性器件。.通过“功能传递放大”研究思路，围绕国家战略先进功能材料，以获得轻量型、功能性纤维复合材料为导向，从结构单元设计，界面调控，聚集组装跨层级构筑高性能复合材料。系统研究了分子层级界面结构对材料性能的影响规律，探索了构筑单元组装堆积方式对材料性能调控机制，发展了材料三维指数精确微观结构设计的调控方法，实现了复合材料的高孔隙率和优异机械性能，并探索了复合材料在能量管理方面的应用，并在国防军工、航空航天、极端环境等领域都有较为广阔的应用前景。.通过“逆功能化分析”研究策略，以优化功能材料性质为目的，突破高端材料全流程制造简化难题，聚焦AIE分子-高分子材料交叉新领域，采用AIE荧光分子机器作为功能单元，利用其分子三维扭曲结构、分子多构象及多重发光优势，与高分子网络进行超分子或共价键联，提出发光单元、高分子链段和凝聚态跨尺度结构协同作用理论。利用高分子复合材料的可辨识宏观发光行为与荧光分子周围动态微环境之间的关系，发挥AIE荧光分子机器在复合材料中的“内置传感器”功能，跟踪材料内部微观凝聚态结构演变过程，为高性能材料的设计制备提供了理论依据；结合外场诱导作用，获得宏观低维材料（薄膜、纤维），设计构建了器件组装模块，探索了柔性器件的应用。