CO临氢催化活化转化的模型催化研究

CO加氢制甲醇、乙醇等低碳醇、低碳烯烃和经费托合成制汽、柴油及化工生产原料是合成气（CO和H2）化学的核心，涉及到的基本过程有C-O 键的活化/解离（含氢助活化/解离）、加氢、表面碳物种偶联（或CO插入）、碳链增长和终止等。其关键科学问题是催化活性中心本质、反应历程和如何选择性地控制产物的生成。本项目我们拟采用表面化学/模型催化研究设备，着力在超高真空条件下研制原子水平洁净、结构规整、具有相关反应催化活性的模型催化剂表面，特别是在原子水平设计具特殊功能、均一活性位及活性位高度分离的催化剂；应用压力连续可变的与真实催化反应无温度、压力差距的原位池和原位谱学、显微镜技术等模型催化研究与多相催化研究的结合，构建CO加氢制C2含氧物和低碳烯烃的结构～性能的准确关系，探明助催剂的作用机制、表面活性物种和活性中心本质，以期明确影响CO加氢制C2含氧物和低碳烯烃的选择性控制因素。

CO加氢制甲醇、乙醇、低碳烯烃和汽、柴油是合成气（CO和H2）化学的核心，涉及到的基本过程有C-O 键的活化/解离（含氢助活化/解离）、加氢、表面碳物种偶联（或CO插入）、碳链增长和终止等，其关键科学问题是催化活性中心本质、反应历程和如何选择性地控制产物的生成。本项目我们采用表面化学/模型催化研究设备(AES, LEED, HREELS, XPS, LEIS, IRAS, etc.)，着力在超高真空条件下研制原子水平洁净、结构规整、具有相关反应催化活性的模型催化剂表面，含Rh, Pd, Pt等单晶和多晶面和MnOx/Rh(111), MnOx/Rh(100), FeOx/Rh(111), CoOx/Rh(111), NiOx/Rh(111), VOx/Pt(111), Cu/ZnO(0001)等具加氢活性的模型催化剂表面，应用压力连续可变的与真实催化反应无温度、压力差距的原位池和原位红外光谱，研究CO, CH4, C3H8等小分子在临氧或临氢条件下的活化/转化，明确Pt-族金属上CO和CH4催化氧化的活性表面，丙烷临氧转化的VOx促进作用及构效关系。