界面传递过程的非平衡热力学

多相化工过程中界面处的传递往往是复杂、共性的科学问题，研究界面现象及其与体相性质的关系，找到其控制手段，可以实现化工过程传质和反应的强化，对解决环保、资源、生物、材料等领域中应用问题具有重要意义。申请者拟在前期研究建立的钾离子界面传递模型的基础之上，对界面传递通量J，界面化学势梯度μ，界面传质系数K进行相应的测量和计算，建立通用型的传递模型。具体方法是建立经过热力学修正的界面传递通量在线测定方法，与应用非平衡态热力学原理线性近似的统计速率理论相关联，精确描述固液，汽液，气固等微米尺度下的界面传递现象。特点在于通过分子模拟结合DFT的技术手段加深多相界面的认识，再结合非平衡热力学与SAFT理论，开发获取多相传递过程动力学数据的技术手段，从而实现多相界面传递的预测与控制。创新性在于利用TG，AFM实验精确测定以及NEMD分子模拟传递通量；利用SAFT结合DFT理论的方法求得界面化学势梯度。

多相化工过程中界面处的传递往往是复杂、共性的科学问题，研究界面现象及其与体相性质的关系，找到其控制手段，可以实现化工过程传质和反应的强化，对解决环保、资源、生物、材料等领域中应用问题具有重要意义。本项目建立经过热力学修正的界面传递通量在线测定方法，与应用非平衡态热力学原理线性近似的统计速率理论相关联，精确描述固液，汽液，气固等微米尺度下的界面传递现象。对界面传递通量 J，界面化学势梯度μ，界面传质系数 K 进行相应的测量和计算，建立通用型的传递模型。通过TG技术精确测定了NaCl-TiO2-Na2O反应体系的传递速率，建立熔盐挥发过程气液相界面传递模型。该模型指导下的钛酸盐晶须生产工艺专利已转让给镇江迪博新材料公司，并建立1500吨/年生产线。提出加氢脱硫反应中应强化产物H2S脱附来提高反应转化率的思想。并通过非均一碳表面改性调控TiO2的表面性质，使得改性催化剂表现出优异的脱硫性能，转化率从原先的65%提升至98%以上。相关成果已获国际PCT专利授权。建立了一个新的电解质型变阱宽方阱链流体状态方程（e-SWCF-VR），可用于描述强电解质、弱电解质以及流体的界面热力学性质，并采用基团贡献法实现了方程的预测功能。该项目分析方法已被拓展用于能源、环境和资源问题，获得科技部973项目，国家自然科学基金重大研究计划和重大项目等资助，并已在解决CO2减排分离、分离膜中流体混合物的限域传质机制以及介孔氧化钛表面反应与传递调控机制等方面取得进展。项目执行期间，获得教育部自然科学一等奖1项；发表学术论文86篇，其中SCI收录61篇，撰写《材料化学工程中的热力学与分子模拟研究》专著1部（中文）；撰写Elsevier专著章节3次；申请中国发明专利18项（其中授权专利13项，PCT专利申请4项，授权4项）；国内外学术会议邀请报告6次；举办国际会议1次；培养博士生13名、硕士生27名。