光催化还原NOx 与氧化POPs协同处理复合污染气体作用与机制研究

This project aims to design a green, pollution-free photo/photoelectro catalytic route to synergistically treating NOx and POPs, via focusing on the basic research for end-treatment in both the reduction of NO and the oxidation of POPs (PCBs etc.), based on photo/photoelectro-catalytic technology under light irradiation, for better synergistic remediation of complex air pollution. This project will mainly address the following key issues: 1) how to realize the selective adsorption of NOx and POPs on the electrons/holes enriched reactive sites; 2) how to facilitate the separation and directional transmission of electrons and holes; 3) the exploration of the synergistic mechanism of reduction of NOx and oxidation of POPs via photo/photoelectrocatalysis. The research ideas will rely on the following items: 1) to realize the selective adsorption of NOx and POPs on various types of reactive sites (surfaces) through designing and tailoring the environmental functional materials; 2) to realize the efficient separation and the directional transmission of electrons/holes to the reactive sites (surfaces) for adsorbing and activating NOx or POPs via introducing conductive paths or photoelectric technologies; 3) to illustrate the photo/photoelectro catalytic performance and the synergistic mechanism of NOx and POPs on those catalysts based on the investigation of characterization, stability and dynamics of catalysts. By this way we can provide a novelty strategy to remit atmospheric pollution. It could be favorable for enriching and developing the photo or photoelectro- catalytic mechanism, with the aim of improving the ability of scientific research and academic level and promoting the development of disciplines and talents.

本项目以协同治理复合大气污染（低浓度NOx和POPs）为目标，开展室温同步光或光电催化还原NOx（NO等）及氧化POPs（多氯联苯等）的末端治理基础研究，构建绿色协同处理的光(电)催化转化方法。关键问题：1）如何实现NOx和POPs分别在富电子和富空穴活性位上的选择性吸附；2）如何加速光生电子和空穴的有效分离和定向传输；3）光电催化还原NOx和氧化POPs的协同机理等。研究思路：1）对环境功能材料的设计剪裁，实现NOx和POPs在不同类型活性位点（面）上的选择性吸附；2）通过导电通道或光电技术等的引入，实现光生电子和空穴的有效分离并分别向吸附NOx和POPs的活性位点（面）的定向传输和活化；3） 结合材料表征、稳定性及动力学考察，阐述NOx和POPs在表面的光(电)催化行为、协同机理。研究可为缓解复合型大气污染提供新思路；丰富和发展光（电）催化机理，提高科研与学术水平，促进学科和人才发展。

在自然科学基金（批准号: 21677099）的资助下，针对本项目以协同治理复合大气污染（低浓度NOx和POPs）为目标，开展室温同步光或光电催化还原NOx（NO等）及氧化POPs（多氯联苯等）的末端治理基础研究，构建绿色协同处理的光(电)催化转化方法。通过项目组成员的共同努力，申请书中所列研究计划的要点已基本完成。本项目针对大气污染物中低浓度NOx和POPs的协同去除的关键问题，即光催化协同还原NOx至N2和氧化降解POPs为CO2，以宽光谱响应、高效的光（电）催化剂的设计入手，针对上述协同反应，对其结构与性能的构效关系进行了研究，探索了其反应机理，阐明了NOx的还原与POPs的氧化在光（光电）催化系统内的相互增强机制，建立了复合型污染末端气体去除的新方法，并基于此为协同去除POPs与氮氧化物资源化利用技术的研发和应用提供了基础和保障。受本项目资助，已发表与本项目相关SCI论文17篇，IF > 5的文章15篇，已申请专利6项，其中已授权1项。共培养了9名硕士研究生。项目研究过程中参加了国内外各种学术会议，邀请国内外知名专家进行指导，组织课题组成员到国内外知名高校和研究所参观学习，并以副主席和主席身份分别举办了第十六届全国太阳能光化学与光催化学术会议（2018）和资源化学国际学术会议（2019）。依托本项目，发展了复合大气污染控制末端治理的基础研究；协同控制治理技术、低成本高性能新型光（电）催化剂的开发及其协同去除机理的研究，为缓解复合型大气污染提供思路，为重污染区域重点行业发展提供环保技术支撑；丰富和发展了光（电）催化机理，为推动催化材料和环境学科的发展，推广光（电）催化在环境净化中的应用做出了重要贡献，提高了科研能力和学术水平，促进了学科和人才培养的发展。