我国典型地区湖泊沉积物中镅的分布特征与年代学研究

沉积物中的人为放射性核素是反演湖泊近代污染历史的时间标尺。依137Cs和239+240Pu蓄积峰建立的近代年代学方法可以很好地应用于大部分湖泊，但在特殊湖泊的研究中还有不足之处，需进一步完善，源自241Pu 衰变而生的241Am同时具有蓄积峰特征和核素衰变不平衡的特征，在湖泊沉积物计年方面具有一定的潜力和优势。因241Am环境浓度极低，高灵敏度和高精度的分析方法是其研究和应用的关键。本研究拟通过优化分离纯化步骤和提高仪器灵敏度，建立241Am的高效分离和分析方法；并以西北地区湖泊为主要研究对象，对比研究其它地区湖泊沉积物中241Am、239+240Pu、241Pu、137Cs的剖面分布特征和区域差异，阐明湖泊沉积物中放射性核素的来源，确定特殊湖泊沉积物的年代学时标。研究成果有助于推动241Am分析方法学的发展、揭示湖泊中人为放射性核素的剖面特征、补充和完善近代沉积年代学。

依137Cs 和239+240Pu 蓄积峰建立的近代年代学方法可以很好地应用于大部分湖泊，但在特殊湖泊的研究中还有不足之处，需进一步完善，源自241Pu 衰变而生的241Am 同时具有蓄积峰特征和核素衰变不平衡的特征，在湖泊沉积物计年方面具有一定的潜力和优势。因241Am 环境浓度极低，高灵敏度和高精度的分析方法是其研究和应用的关键。本项目针对我国受中国核试验影响的西北地区湖泊沉积物计年方法不足的问题。首先建立了基于萃取色谱分离和富集以及高解析度电感耦合等离子质谱分析的高精度镅同位素分析方法；该方法对中国西北地区湖泊沉积物样品中Am的回收率较高，平均在82%左右。研究了西北地区博斯腾湖、青海湖、苏干湖沉积物中241Am、137Cs、239+240Pu 比活度和240Pu/239Pu比值、241Am/239+240Pu比值的剖面分布，揭示了西北地区湖泊沉积物中放射性镅、铯和钚同位素的来源。并对比研究了西南地区红枫湖湖，探讨了放射性镅、铯和钚同位素的区域差异。研究了湖泊沉积物/水界面pH和DO对钚沉积后再迁移影响，建立了基于Pu的Am对焦模型，进一步探讨了Am同位素的沉积后再迁移效应。结合镅比活度、钚比活度和241Am/239+240Pu比值确立蓄积峰时标，建立镅的近代沉积年代学方法，并应用该方法为博斯腾湖和青海湖提供了近代年代学时标。研究成果进一步完善放射性核素的近代沉积年代学，填补我国241Am 的地球化学行为研究的空白，对全面理解和认识中国核试验对区域环境的影响具有十分重要的价值。