纳米铁颗粒降解持久性有机污染物及其QSAR研究

本项目拟通过开发和合成颗粒粒径分布均匀、在空气中能稳定存在的纳米铁颗粒和铁基纳米复合颗粒，系统研究其对卤代有机污染物的降解机理、动力学过程与影响降解的环境因素，并应用分子结构描述子表征污染物分子结构，构建污染物的降解性能与分子结构之间的定量关系，同时应用纳米颗粒对环境体系中的持久性污染物进行还原降解，为纳米铁颗粒在污染治理及环境修复中的应用提供理论依据和实践经验。

课题组根据项目申报内容开展相关研究，并取得如下进展：.1、纳米铁及铁基纳米复合颗粒的制备方法.通过改进液相还原法，在不需加入表面活性剂的条件下，即合成出分散性较好、颗粒比较均匀的纳米铁粒子，并已获得三项发明专利授权。.2、铁基纳米复合颗粒还原降解卤代有机污染物.系统测定了39种卤代化合物在还原脱卤过程中，目标污染物、中间产物及最终产物随时间的变化关系，并得出脱卤速率常数。.3. 纳米零价铁处理重金属污染物.3.1铅.通过水热法制备C/Fe3O4（CM）磁性材料，将纳米零价铁负载到CM表面并进行表征。利用复合材料对重金属铅进行处理，并对条件影响进行了探究。该技术已成功转让给钢丝绳生产企业，予以解决酸性洗液的铅污染治理。.3.2镉.将纳米零价铁负载到GO表面，并进行结构表征，利用复合材料对含镉模拟废水进行处理，同时对外界条件的影响进行了探究。.4. 纳米钯铁颗粒还原脱氯反应机理研究.运用Gaussian09程序中的密度泛函理论中的B3LYP方法， Pd原子采用LanL2DZ基组，其他原子（C、H、O、Cl）采用6-311++G**基组，对3-氯酚催化还原脱氯反应过程中各物种的几何构型进行全优化，得到势能面上各驻点的总能量，并对所有驻点进行频率分析，通过IRC计算确认过渡态的真实性。.5. 卤代有机物还原脱氯QSPR研究.基于39种卤代污染物还原脱卤速率常数，并以EISI、MEDV、EAv等表征污染物结构，对其结构与脱卤性质间建立模型，结果表明，所建立模型具有良好的估计与预测能力，且揭示了影响污染物分子还原脱卤过程的重要结构单元。.6. Fe3O4/g-C3N4复合材料对卤代酚类光催化降解.以纳米铁还原多卤苯酚的中间产物三溴苯酚（2,4,6-TBP）为研究对象，制备Fe3O4/g-C3N4复合材料对其进行磁固相萃取，探究了pH、洗脱剂种类对回收率的影响，并与2,4,6-三氯苯酚（2,4,6-TCP）的萃取效果进行对比，同时将材料应用于2,4,6-TBP及2,4,6-TCP的光催化降解，揭示了两者降解速率存在明显差异的根本原因。.7. 多孔g-C3N4材料对多氯联苯、多溴二苯醚类化合物的磁固相萃取.制备多孔g-C3N4材料并进行表征；研究多氯联苯、多溴二苯醚的磁固相萃取，并对盐度、pH、温度、吸附时间和洗脱溶剂的种类等因素进行探讨。