炭凝胶-脉冲等离子体催化降解微囊藻毒素研究

随着水体富营养化现象日益严重，由蓝藻爆发引起的藻毒素的污染引起了广泛的关注。藻毒素与人体健康密切相关，且难以被常规的水处理方法去除。本课题以微囊藻毒素MC-LR为研究对象，以提高MC-LR的去除率和保障饮用水水源水安全为研究目的，构建了炭凝胶-脉冲等离子体催化体系，利用掺杂锰和掺杂TiO2的炭凝胶的原位吸附、催化氧化和光电催化作用，提高脉冲等离子体液相放电时活性物质的产率和能量利用率，实现对MC-LR的高效去除。研究电源参数、反应器形式、放电形式以及催化剂金属掺杂量和催化剂表面形貌对MC-LR去除的影响。探明MC-LR的降解机理和转化途径，构建反应动力学模型，为炭凝胶-脉冲等离子体催化技术去除藻毒素的大型应用提供基础数据和理论依据。

本项目通过溶胶-凝胶法制备出了负载过渡金属锰、钛的炭凝胶材料，通过TEM、SEM、XRD、BET以及XPS等分析测试，证实该材料介孔发达，具有良好的比表面积，在炭凝胶上形成的金属氧化物分别为MnO和TiO2，且金属分散性较好。本项目采用了沿面等离子体放电的方式，考察了脉冲等离子体对微囊藻毒素MC-LR的降解效果，研究表明随着输入电压的增加，MC-LR的降解率增加；电极距离对沿面等离子体放电降解效果的影响较大，电极距离小的情况下有利于MC-LR的降解；考察了空气曝气量对MC-LR去除效果的影响，随着曝气流量增加，沿面放电等离子体降解的效果也增强。考察了金属负载炭凝胶投加后，脉冲放电等离子体对MC-LR的降解效果，研究表明，锰掺杂炭凝胶的投加增强了MC-LR的去除效率，而且锰掺杂量高的炭凝胶对MC-LR的去除的促进作用更大。钛掺杂的炭凝胶投加结果与锰掺杂炭凝胶类似。同时也研究了锰钛共掺杂炭凝胶对MC-LR降解效果，发现锰钛共掺杂时炭凝胶对MC-LR的催化降解效果要优于钛掺杂炭凝胶。考察炭凝胶循环使用多次后的催化吸附效果。将金属掺杂的炭凝胶放电后回收烘干重复使用5次，发现MC-LR的降解效果没有明显下降。研究了MC-LR的降解机理，测量了脉冲等离子体放电时活性物质双氧水和臭氧的产率，表明锰掺杂炭凝胶促进了双氧水和臭氧等活性物质转化为•OH，而钛掺杂炭凝胶投加后提高了双氧水和臭氧的产率。发射光谱证实了气相放电中有O, •OH, CO, O3等自由基的存在。并用光强计测量了紫外光强，在250-350 nm和320-400 nm波段时，液相的光强约为200 μw/cm2。采用吸附催化模型拟合锰掺杂炭凝胶投加后MC-LR在脉冲等离子体体系中的降解过程，表明催化氧化在MC-LR的去除中起了主要作用。通过LC-MS分析了MC-LR降解过程中的中间产物，推导了微囊藻毒素的降解路径。