气液固鼓泡床中碱性固废湿法直接碳酸化流动特性与传质机理研究

CO2 mineralisation via chemical reaction with Ca- or Mg-bearing materials is considered to be the only storage technology currently available which assures the safe and permanent sequestration of CO2. Accelerated carbonation can be classified into two main types: mineral carbonation and alkaline solid waste carbonation, and alkaline solid waste carbonation have plenty of advantages. However, the effects of the slurry route and semi-route on the hydrodynamics and mass transfer of the aqueous direct carbonation have not been revealed. To this end, tools for experiments will be perform in this project based on the transparent three- and two- dimensional gas-liquid-solid bubble columns. The aqueous direct carbonation of Ca(OH)2, Mg(OH)2 and solid waste from flue gas desulfurization are studied, and the hydrodynamic characteristics of gas holdup and bubble size distributions are obtained. The mass transfer mechanisms are also investigated, and the study on the effects of the gas holdup and bubble size distribution on the mass transfer will be carried out. The carbon transfer in the gas-liquid-solid three phases are studied and revealed, and the effect of the liquid to solid ratio on the carbonation products are investigated. This project will provide the theoretical guidance and scientific basis for the developing of the technology of aqueous direct carbonation in gas-liquid-solid bubble column.

CO2与富含钙和镁材料矿物碳酸化被认为是目前保证安全性和永久封存CO2唯一的存储技术。矿物和碱性固废都可用于加速碳酸化作用，碱性固废进行碳酸化有较多优点，但浆态路径和半干法路径对湿法直接碳酸化过程中的流动特性和传质的影响机制尚未揭示。为此，本项目将以可视化二维和三维气液固鼓泡床反应器系统为实验平台，揭示不同液固比条件下，三相鼓泡床中Ca(OH)2、Mg(OH)2和烟气脱硫废渣三组物质湿法直接碳酸化反应下气含率和气泡尺寸分布的流动特性规律；探明气液固三相鼓泡床中，三组物质湿法直接碳酸化封存CO2的传质机理，探索气含率和气泡尺寸变化对传质过程的影响，揭示碳在气-液-固三相中的传递特征，阐明液固比对碳酸化反应产物的影响机制。本项目的研究工作为气液固鼓泡床湿法直接碳酸化技术的发展提供理论指导和科学依据。

直接液相碳酸化属于加速矿化封存CO2的路径之一，采用碱性固体废弃物作为碳酸化的固相材料具有较多优势。气液固鼓泡床反应器具有结构简单、传热传质效率高和运行成本低等优点，适合作为直接液相碳酸化反应器。本项目对碱性固废电石渣在气液固鼓泡床中直接液相碳酸化反应进行研究，获得重要操作参数液固比和气速对流动特性和反应传质特性的影响机制：.（1）设计和搭建了气液固鼓泡床直接液相碳酸化反应的实验系统。本研究首次在常温常压条件下选择三相鼓泡床作为反应器，对电石渣开展直接液相碳酸化反应研究工作。流动特性层面上，研究发现床内压力脉动变化幅度、平均气含率和气液相界面积随反应时间的变化较小，可用任意时刻流动信息代表反应过程主要流动特征。获得液固比对电石渣-CO2-H2O三相流型转变点的影响，可知当液固比增大，均相流向非均相流转变气速降低。在高液固比下即使是低气速，床内也易形成大气泡。对均相流型、转变气速点附近和非均相流型下的气泡特征进行定量分析，获得三组气速下气泡尺寸、气含率、气泡停留时间和气液相界面积随液固比的变化规律，最优条件为Ug=0.082m/s和L/S=15-30mL/g。.（2）反应与传质特性层面上，对电石渣物料进行物理化学分析，主要反应成分是Ca(OH)2，理论分析发现常温常压运行能节能，又能保证CaCO3产量。研究三组气速不同流动结构下，液固比改变对电石渣碳酸化效率的影响。发现转变点气速附近，各液固比下都具有较高转化率，此时气泡尺寸较小，气泡数目较多，气液接触面积较大，有利于碳酸化反应充分进行。对比不同流型下碳酸化效率达70%以上工况数量，转变气速点附近的中低气速更适合电石渣直接液相碳酸化反应。从节能降耗上推荐操作条件为转变气速点附近气速，L/S=15-30mL/g。湿法碳酸化工艺最具工业应用前景，该研究工作也为电石渣直接液相碳酸化技术的工业应用提供了理论指导和科学依据。