微通道中固液界面阻抗特性的非接触传感监测与应用

In this project，we focus on the investigation about an unexpected response of a capacitively coupled contactless conductance detector(C4D). The unexpected response of C4D is believed to be related to the disturbance in the structure of solid/liquid interfance in the microchannel. We plan to combine methodes in chemistry theoretic numeration, spectroscopy, electrochemistry and impedance analysis for the study in the origin and characteristics of the unexpected response.According to a modified equivalent circuit model of C4D, the correlation between the response of C4D and the impedance parameters of the wall, interface and solution is estimated. By optimization the designs in C4D, detection circuitry,the sensitivity of C4D to the change in the interface impedance of the microchannel is improved. By using reasonable measurement and data treatment method, the influence of solution impedance is corrected in the detection of interface impedance. The new response is applied to probe the kinetics about the interaction of the wall and solution in the microchannel from the change in interface impedance. This method offers the advantages of simplification and convenience in the investigation the interface processes in microchannels. Chemical and biological sensors based on the interface impedance are developed.

本项目拟对所发现的非接触式阻抗传感器(C4D)的一些未见文献报道或讨论的异常响应现象进行系统深入的研究，在初步确定这些异常响应与微通道中固液界面结构变化有关的基础上，联合理论化学计算以及光谱学、电化学、表面声阻抗等表征技术，进一步确定这些异常响应的起源、作用机理、影响因素、定量关系等，完善C4D的等效电路模型，建立包括微通道管壁、管壁/溶液界面、溶液三部分阻抗参数的C4D响应模型与定量关系，通过优化传感器构造和实验设计，改进检测电路和数据分析方法等措施，提高C4D对微通道固液界面阻抗的响应灵敏度和可靠性，以利用这种新响应模式实时传感检测微通道中管壁与溶液相互作用过程中固/液界面阻抗变化，建立快速、简便、无损的探测相关界面结构变化动力学过程的新分析方法，研究基于固/液界面阻抗的化学与生物传感器，开拓其化学/生物传感应用，颇具创新性、学术价值和应用前景。

根据计划任务书所设定的基本框架，我们围绕电化学传感、非接触检测、阻抗分析、固液界面、微通道等关键词，进行了一系列探索性的研究。首先对电容耦合非接触电导检测器(C4D)的一些异常响应现象进行了系统深入的研究，通过理论计算和光谱学、电化学、表面声阻抗等表征技术的表征，确定了这些异常响应的起源、作用机理、影响因素, 完善了C4D的等效电路模型。通过改变微通道尺寸、表面性质、溶液组成，可消除它们对毛细管电泳分离检测的不利影响。在阻抗测定实验中，我们发现了压电石英晶体谐振器的一种新的伴生谐振模式，它是造成压电传感器信号漂移和异常响应的原因之一。抑制该伴生谐振模式的影响后，大大地改善了压电传感器的稳定性，即使采用非接触的激励模式，也有很好的稳定性，为压电传感器在强腐蚀介质中的使用、模拟毛细管微通道中固/液界面传质过程创造了有利的条件。. 在拓展研究中，制备了多种纳米材料并用于制备化学修饰电极，建立了基于比率或差分的电化学测定方法。研究结果表明，降低修饰层电化学阻抗是增强电化学发光传感器响应信号和提高灵敏度的重要途径。光敏电极的阻抗快速下降是光电化学传感器的光电流响应的主要作用机制。通过纳米通道的分子筛效应，以及纳米模拟酶的催化作用，结合差分测量模式，可以大幅度提高传感器的灵敏度和选择性。所研发的基于智能手机的便携荧光、共振光散射、吸光度测定装置，采用矫正亮度比率为测量信号，具有良好的适用性，可应用于环境分析的现场检测。所合成的纳米荧光探针，在检测重金属和生物活性分子，以及在肿瘤光治疗中具有良好的应用前景。所取得的研究成果已经在 Anal. Chem.、Biosens. Bioelectron.、Environm. Sci. Nano、Sens. Actuators B、Electrochem. Acta、Microchim. Acta、J. Mater. Chem. B、Analyst、Talanta等SCI 期刊上发表论文40 篇，申报国家发明专利6项，授权3项。