新型酶-导电聚合物生物电催化材料的合成、应用及机理研究

本研究以导电聚合物包埋酶的方法，构建一种用于水处理技术中监测四环素类抗生素浓度的电化学生物传感器。拟采用聚苯胺（PANI）包埋木质素过氧化物酶（LiP），基于LiP对四环素类抗生素的氧化降解作用，以及PANI的结构特性和电化学活性，实现电极与LiP的活性中心之间的电荷传输，获得LiP降解作用的电信号响应；应用LiP-PANI复合材料构建四环素类抗生素的电化学生物传感器，检测颗粒污泥技术降解四环素类抗生素过程中的抗生素浓度；考察此复合材料电化学氧化降解四环素类抗生素的机理。拟解决四环素类抗生素生物降解过程中目标物检测的关键问题，为其生物降解技术研究提供技术支持。通过探讨LiP-PANI复合物电化学降解四环素类抗生素的活性和机理，为开发直接氧化降解抗生素的生物电催化材料提供实验参考。

本研究以四环素类抗生素（TTC）为检测目标，采用聚苯胺包埋木质素过氧化物酶（PANI-LiP）、多壁碳纳米管（MWNTs）、电化学还原氧化石墨烯（ERGO）材料制备电化学传感器。表征了PANI的电化学性质，包括离子选择性、稳定性，及降解的机理；采用PANI包埋的方法制备了LiP-PANI修饰电极，并对TTC的响应进行了电化学分析；研究了MWNTs修饰电极，石墨烯修饰电极对四环素的电化学响应；分析了TTC在不同电极表面的电化学反应机理，考察了不同的检测条件对TTC电化学信号的影响。研究发现PANI过氧化产生的氢醌和苯醌等醌类物质对PANI的保护作用。采用PANI包埋LiP的方法制备的电化学材料，能够检测到LiP的电化学活性。MWNTs修饰的玻碳电极与四环素浓度在10-80 mg/L的浓度范围内表现出良好的线性关系。ERGO表现出了对TTC氧化还原过程的电催化性质，氧化电位负移至0-0.5 V，氧化电流与TTC浓度在0.1-160 mg/L的浓度范围内表现出良好的线性关系。本研究为用于TTC电化学传感器材料的应用和理论研究提供了实验与理论依据。