DMFC膜电极界面微环境中动力学特性与催化剂性能高效表达研究

Aim at solving the problem that lower catalyst performance are always obtained from in-situ fuel cell than in electrochemical cell , the key differences of the two testing systems, including both charge transfer and mass transfer processes during reaction will be studied in-depth. The influence of MEA composition, electrode microstructure, and reaction conditions on catalysts performance will be researched. The dependency of mass transfer and cell performance on the MEA three-phase interface micro structure will be discussed. Effective strategy for building highly efficient electrode structure will be given. Knowledge thus gained will guide future advancement in catalysts utilization, MEA structure, and cell performance.

针对直接甲醇燃料电池（DMFC）阳极催化剂在膜电极（MEA）的性能表现达不到常规电化学测试性能的现象，通过深入研究催化剂粒子表界面微观环境特性，理解MEA表界面微环境中催化剂粒子对甲醇氧化反应的动力学行为，充分认识膜电极组成、界面微观结构、催化剂利用率、反应条件对催化剂效能表达的影响因素，阐明MEA三相界面微观区域结构-物质传输规律-电极/电池性能之间的对应关系，提出催化剂高性能表达的MEA构建原则和科学依据。

本项目为了深入理解直接甲醇燃料电池（DMFC）膜电极（MEA）界面结构与微环境特性与反应性能的关系，有效地提高贵金属催化剂的利用率，实现催化剂在膜电极中性能的高效表达，从催化剂在膜电极的性能表现达不到常规电化学测试性能这一现象出发，开展了催化剂效能表达研究，总结了催化层中Nafion含量对质子传输能力、催化剂利用率的影响规律；发现Nafion与Pt之间存在自组装行为，当Nafion含量为35 wt.%时，Pt催化剂的ECSA达到最大值。开展了催化剂在MEA界面微环境中特殊传质条件下电催化的过程研究，总结了微孔层组成与结构、亲疏水特性对传质的影响规律；发现增加Nafion含量，催化层的厚度和粗糙度变大；随着微孔层PTFE含量由5%增加至25%，微孔层的液相饱和度值也由0.565降至0.225，提升了气相传质能力。研究了MEA三相界面微环境中电池运行规律、MEA构效关系，优化了催化剂浆液的组成和制备条件，经超声喷涂技术所制备出的膜电极，其输出功率密度可提高20%左右。通过这些研究工作，探明了催化剂性能在电解池中电化学测试与在膜电极中的表现不匹配的原因，总结了纳米催化剂粒子表界面微环境下特殊传质过程中电催化过程、认识膜电极组成、结构和环境对催化剂效能发挥的影响规律，据此构建出了高效膜电极。这些研究结果，为充分认识膜电极组成、界面微观环境结构、催化剂利用率、反应条件对催化剂效能表达的规律及影响因素，构建具有高效三相界面微观区域结构的MEA提高了科学依据。