光催化及自组装复杂氧化物薄膜的表面与界面结构

The surface and interface of material play key roles in the field of catalysis and film growth. The present project intends to focus on the photocatalytic and self-assembled new functional complex oxide thin films to study the microstructure by advanced electron microscopy. We will investigate the surface relaxation, reconstruction and interface structure of the photocatalytic thins films with monolayer or several unit cells at an atomic scale and build the relationships between the atomic-scale structure and the photocatalytic properties, which may promote the basic research and device design associated with the complex oxide systems. The configuration, orientation and atomic growth mode of self-assembled heterostructure thin films will be explored. Moreover, the interfacial atomic bonding and the strain state at the interface will be determined. We intend to establish the structure-growth-performance-related atomic mechanisms of regulations, which may provide theoretical basis for the controllable growth of the material.

材料的表面与界面在催化和薄膜生长领域起到极为关键的作用。本项目拟针对外延氧化物薄膜光催化及新功能自组装异质纳米结构复杂氧化物薄膜，通过先进电子显微学，对一个到几个单胞层的光催化薄膜的表面弛豫、重构及界面结构进行原子尺度的研究，建立结构与光催化性能的相互关系，以促进复杂氧化物系统的基础研究与器件设计；探索新功能自组装异质纳米结构薄膜组员相的构型、取向及原子生长机制，确定界面原子键合及应力应变状态，建立结构-生长-性能耦合相关的调控机制，为此类型材料的可控生长提供理论依据。

材料的表面与界面在薄膜生长和催化领域起到极为关键的作用。相对于晶体内部，表面及界面的原子配位环境会发生显著的改变，可能诱导化学成分偏析，原子重构，以及电子状态的变化，也诱发了丰富多彩的物理现象。特别在复杂氧化物多功能薄膜中，由于界面处晶格、电荷、轨道以及自旋等各自由度之间的耦合而呈现出了独特的物理现象，也使得全新功能器件的出现成为了可能。如何有效调控材料的各自由度，特别是对于表面/界面的裁剪和调控，已经成为研究者们迫切需要解决的问题。本项目通过对强关联复杂氧化物多功能薄膜体系的表面/界面的系统性的定性、定量结构研究，建立原子尺度结构特别是界面构型与性能的相互关系，丰富了界面物理与化学的研究内涵，促进电子强关联系统的基础研究与器件设计。研究主要内容包括：. 通过对ZnO-SrRuO3纳米复合薄膜的生长形式、组员相构型、取向及生长机制的探索，发现应变驱动SRO纳米柱自发取向调控，即衬底二维平面应力和组员相之间的垂直相互作用，最终导致稳定的SRO(011)-ZnO(0002)界面结构。这一稳定的界面结构因其较低的界面失配度和缺陷而使垂直复合结构具有较高载流子移动性（低电阻率）和灵敏的光电响应特性。建立系统的与结构-生长-性能相关的取向调控原子机制，为功能纳米复合薄膜的可控生长提供理论依据。. 金属性LaNiO3-半导体性NiO垂直自组织外延薄膜，建立了组成相比例与异质构型的关系，阐明界面原子键合：[NiO2-LaO]LNO-LaOextra-[NiO]NO，揭示了绝缘子-金属转变、与传输行为相关的载流子类型和异质结构演化之间的关系，为设计基于氧化物异质结的新型多功能电子器件提供了一个理想的平台。. 采用定量电子显微术，在单胞尺度研究对Nd掺杂BiFeO3（BNFO）中存在的畴壁(DWs)及其与应力的耦合关系。结果表明：在应力敏感的BNFO薄膜中，晶体结构由于外延应力的作用产生一定的畸变(c轴变化以及Bi亚点阵的位移)，这使高能态的DWs不再稳定，高能态的DWs (71°)分裂成多个低能(109°)DWs，从而降低系统总能量。