水合物法分离低浓度煤层气的乳化强化实验及反应机理研究

开发利用低浓度煤层气资源，对缓解能源供需矛盾，改善能源结构，保障煤矿安全生产，保护大气环境具有重要的实际意义。甲烷含量低是制约低浓度煤层气资源被利用的关键因素，要"变废为宝"，必须对其进行分离提纯。近年来，水合物法分离提纯低浓度煤层气成为气体水合物界的研究热点，提高水合物生成率和气体回收率是水合物法分离低浓度煤层气需解决的关键科学问题。本项目提出将反应水乳化成微小尺度的水滴颗粒群，强化气-液界面反应气体的质量传递，对低浓度煤层气形成气体水合物的相平衡条件、水合物生成率和气体回收率的影响因素、水合分离机理进行研究；通过建立乳化水滴生成气体水合物的反应动力学模型，重点研究油-水界面和水合物膜-水滴反应界面CH4气体的质量传递特性，对阐明低浓度煤层气的水合分离机理，揭示低浓度煤层气水合分离过程中水合物生成率和气体回收率的变化规律具有重要意义，为水合物法分离提纯低浓度煤层气技术的发展奠定基础。

开发和利用低浓度煤层气资源对缓解我国能源供需矛盾、改善能源结构、保障煤矿安全生产以及保护大气环境具有重要的经济与社会意义。甲烷含量低是制约低浓度煤层气高效利用的根本原因。采用气体水合物法分离提纯低浓度煤层气具有广阔的应用前景，提高水合物生成速率和CH4回收率是该方法需解决的关键科学问题。本项目通过构建稳定的油包水乳化体系，将反应水乳化成微小尺度的水滴颗粒群，强化了水合反应过程的热质传递。通过实验和理论研究相结合，阐明了低浓度煤层气形成气体水合物的热力学特性，获得了低浓度煤层气在纯水体系和热力学添加剂体系（TBAB, CP）的水合相平衡数据。在此基础上，研究了低浓度煤层气在添加剂体系形成气体水合物的动力学特性，揭示了生长驱动力、添加剂浓度、反应模式等影响因素对水合反应速率和CH4回收率的作用规律。在油包水乳化体系进一步研究了压力和油水比对反应速率和CH4回收率的影响，研究发现低浓度煤层气的CH4回收率可提高到48%。基于实验研究结果建立了油包水乳化液滴生成CH4水合物的反应动力学模型，研究发现提高反应压力和增大液滴尺寸有利于提高反应速率和水合物转化率，为揭示油包水乳化液滴的水合反应机理提供了科学依据。同时，本项目研究结果为推动水合物法分离低浓度煤层气技术的发展提供了重要的基础数据。