纸基微流控电致化学发光集成系统及其环境激素检测研究

There are numerous broad-spreaded environmental hormones with low concentration and high toxicity. It is absolutely necessary to develop rapid, sensitive and reliable approaches to detect those hormones simultaneously. To address this problem, in this project, combining the high sensitivity of electrogenerated chemiluminescence (ECL) detection with the portability and separating ability of the paper-based microchip, we will establish microfluidic paper-based analytical devices integrated with ECL detection. We will apply nanomaterials and nano assembly technique to improve the analytical performance of nanostructured conductive carbon tape electrodes and optimize the separation and concentration characteristics of the filter paper, to study on the response mechanism between environmental endocrine, and so as to establish high sensitive and rapid ECL detection approaches of multi environmental hormones. Separation in microfluidic channels would be used as the reference for integration of paper-based microfluidic separation and ECL detection on a piece of paper. ECL detection system will be accordingly optimized for the construction of prototype instruments in order to provide theoretical basis and technical support for low cost separation and high sensitive in-field rapid detection of environmental hormones. This study will be able to meet essential requirements in environmental monitoring and food safety of our country.

环境激素种类多、分布广、含量低、危害大，迫切需要发展简便快速、灵敏可靠的检测技术和方法。本项目拟结合电致化学发光法的高灵敏度和微流控纸芯片的便携性及其基本的分离性能，构建用于多组分环境激素同时快速检测的纸基微流控电致化学发光集成系统。将利用纳米材料和纳米组装技术，开展高性能纳米导电胶带电极的制备和修饰方法、环境激素的电致化学发光响应机制以及图案化纸基修饰技术等基础研究工作，建立高灵敏度的多种环境激素电致化学发光快速检测新方法；引入微流控微管道分离的基本思路，将纸基微流控分离和电致化学发光检测集成在同一张纸上，构建高性能纸基微流控电致化学发光集成系统，建立多组分环境激素的同时快速检测新方法；优化电致化学发光系统设计，构建便携式原型器件，从而为环境激素的低成本分离和高灵敏度的现场快速便携检测提供理论基础和技术支撑，满足我国环境监测和食品安全领域的重大需求。

获得发光强度较高且稳定的电致化学发光(ECL)体系是开展其机理研究和检测应用的关键。从构建磁性离子-表面等离子体耦合体系调控CdS量子点ECL强度、合成有机发光物质等高ECL强度的发光材料和合成可增强ECL强度的纳米材料等三个方面开展了提高发光物质ECL强度的系列研究，为ECL技术的应用发展奠定基础。. ECL是在电极表面发生电化学反应生成发光团激发态进而发光的过程，要获得稳定且强度高的纸基ECL系统，必须优化其电化学性能。将多壁碳纳米管等纳米材料与nafion溶液混合后采用滴涂等方法修饰导电胶带电极，并与纸基集成构建纸基电化学系统，研究电极修饰对提高纸基电化学系统性能的作用机制并开展了其电化学分析应用研究。还对纸基分别采用硅烷化试剂和壳聚糖进行修饰，比较了不同修饰方法对纸基电化学系统性能的作用机制并开展其检测应用研究。. 研究待测物对发光材料ECL响应机制，是开发ECL检测新方法的重要基础内容。以邻苯二甲酸酯类和双酚类常见环境激素为模型分子，研究了这两类环境激素的加入引起ECL强度猝灭的机制，建立了环境激素的高灵敏ECL检测新方法，为开发环境激素的快速ECL检测的新方法提供理论依据和技术参数。. 采用壳聚糖对纸基进行修饰，选取邻苯二甲酸二甲酯和双酚A为模型化合物，研究了这两种环境激素在修饰纸基上的纸色谱分离条件优化，并构建了纸基微流控ECL集成系统，在同一张纸基上实现双组分环境激素的纸基分离和ECL检测。