浅水湖泊颗粒有机物光解驱动磷释放的机制研究

The chemical composition, migration and degradation of particulate organic matter play an important role in the distribution and recycle of nutrients in water. In this project, the photodegradation of particulate organic matter from approximate 10 shallow lakes with different trophic levels will be carried out. Basing on the relationship between the composition characteristics of particulate organic matter and different forms of phosphorus in water, the morphology, structure and three-dimensional fluorescence properties of particulate organic matter from different sources will be determined to obtain its physical and chemical characteristics by dynamic particle image analysis, 3D fluorescence spectrum and TOC analyzer, respectively. The release amount and fractions of phosphorus during of particulate organic matter photodegradation will be analyzed by the sequential extraction, nuclear magnetic resonance and synchrotron radiation. Basing on these results, the rate, pathway and mechanism of phosphorus released from particle organic matter photodegradation will be explained. This work will be useful to further understand the biogeochemical cycling of phosphorus in shallow eutrophic lakes.

水体中颗粒有机物的化学组成、迁移和降解过程，对营养盐的分布格局及再循环过程具有重要影响。本项目以浅水湖泊真光层颗粒有机物的光解过程为切入点，以不同营养水平的10余个湖泊为对象，在明确水体中颗粒有机物组成特征与不同形态磷含量相关性的基础上，利用动态颗粒图像分析、三维荧光、TOC分析仪等对不同来源颗粒有机物的表观形态、结构组成、三维荧光特性等参数进行测定，获取不同来源颗粒有机物的理化特征；利用连续提取、核磁共振、同步辐射等技术，分析不同来源颗粒有机物光解过程中磷的释放量及形态变化，阐释颗粒有机物光解驱动磷释放的速率、途径及机制。研究结果可为深刻认识浅水富营养化湖泊水体中磷的生物地球化学循环过程提供科学依据。

本项目利用三维荧光和超高分辨率傅立叶变换离子回旋共振质谱（FT-ICR MS）等技术探究了浅水富营养化湖泊颗粒有机物（POM）光解驱动磷释放的过程和机制。发现湖泊水柱中POM与水体中的总磷（TP）呈现出了显著性正相关，而与总氮（TN）并无显著相关性，表明POM的转化会更多的影响水体磷水平；在太阳光照射下，POM会发生明显的降解，三种组分的荧光强度均有降低，并伴随着溶解态无机磷的释放。基于FT-ICR MS的分析结果发现， POM中含磷化合物的平均分子量从374.2Da降低到340.1 Da，且具有较低氧化度和不饱和度的含P化合物优先光解，生成富氧和饱和的含磷化合物，从而有利于生物对磷的进一步利用。活性氧基团（ROS）在POM的光降解中起着重要作用，3CDOM*是POM光降解的主要驱动力。环境影响因素分析发现，不同来源的POM光解驱动磷释放差异显著，来自表层沉积物再悬浮的POM可光解释放更多的磷。而随着湖泊富营养化进程的加剧，POM光解过程中磷的释放量则逐渐增多。这些工作加深了磷生物地球化学循环过程的认知，为湖泊富营养化和水华爆发的治理提供科学依据。