基于表界面修饰的高效Z型光解水催化剂设计及构建

Solar-energy-driven water splitting has drawn much attention in energy and environmental fields, and the key factor is the fabrication of highly active photocatalyst. Z-scheme photocatalyst is very promising to construct the suitable band structure for water splitting. However, current Z-scheme structure is complex, hard to prepare, costly and low-efficient. To solve the problem, this project will choose stable, efficient and low-cost g-C3N4 and WO3, and the charge-transfer interface of graphene and cocatalyst, to fabricate the highly active Z-scheme photocatalyst. Pt/g-C3N4-CoOx/WO3, g-C3N4/graphene/WO3 and Pt/g-C3N4/graphene/CoOx/WO3 will be prepared and applied to photocatalytic water splitting, and the effects of surface cocatalyst, graphene interface and their synergetic functions on the Z-scheme charge-transfer efficiency will be investigated to guide the preparation of a highly efficient Z-scheme photocatalyst. This project will provide a new approach to prepare a cheap and efficient photocatalyst for solar-energy-driven water splitting.

太阳能光催化分解水是能源和环境领域的研究热点，制备高活性光催化剂是其中的关键。Z型复合光催化剂有望实现高效率分解水，但目前存在结构复杂、制备繁琐、效率欠佳等问题。本项目将以稳定高效且满足光催化分解水热力学要求的半导体g-C3N4和WO3为基础来构建廉价高效Z型结构，并以石墨烯界面作为电子传递链，利用表面助催化剂强化电子定向传递，使Z型结构简单且更有效。通过制备Pt/g-C3N4-CoOx/WO3，g-C3N4/石墨烯/WO3和Pt/g-C3N4/石墨烯/CoOx/WO3，研究分析表面助催化剂、石墨烯电子传递链和表界面协同修饰对Z型电子定向传递的促进作用，制备出高效Z型光解水催化剂；同时，探索光解水过程中电荷转移机理和反应机理。本项目将为高效太阳能光解水催化剂的制备提供新思路。

太阳光分解水是能源和环境领域的热点，这项技术的实现关键在于高效光催化剂的设计和构筑。该项目所研究的Z型高效催化剂是基于自然界叶绿素光合作用机理，其构建具有很大优势：既能提高电荷的分离效率，又能保留半导体本身的强氧化还原能力。Z型结的研究一般借助复杂离子对作为电荷传递媒介，而该研究基于C3N4、WOx、CdWO4、CdS、TiO2等半导体材料，通过表界面调控方法合成了高效的直接Z型结，避免使用电子传递链，更为经济有效；其中Z型W18O49/g-C3N4表现出很高的光催化活性，其产氢速率达到了8597 μmol·h-1·g-1（420 nm处的表观量子效率为39.1%）。该项目进一步开展了Z型结电荷传递方向调控和机理研究，通过有效调控费米能级实现了II型结向Z型结的转变，为高效Z型结的设计和构筑提供了理论支撑。.另外，该项目研究不只局限于Z型结的构建，更是拓展了其他类型异质结和助催化剂研究，为设计高效光催化分解水体系提供新材料和技术支持。.该项目的研究成果在化学化工期刊发表论文16篇，其中IF大于5的论文14篇，申请专利2项。