弥散型含次锕系核素MOX模拟核燃料的制备研究及微结构分析

Microfluidics integrated with sol-gel/impregnation approaches is introduced in preparing monodispersed minor actinide-contained nuclear fuel microspheres using nonactive cerium as a surrogate for plutonium and europium as a surrogate for minor actinide （MA）. Further, researches on the fabrication and characterization of minor actinide-contained MOX dispersion nuclear fuel are conducted. The detailed researches are as follows: ① Design and fabrications of easy assembling-disassembling capillary-based microluidic system used for three dimension-controlling synthesizing cerium-contained gelation microspheres and monodispersed porous CeO2 microspheres; Obtaining the functional relations between particle size and experimental parameters and the mechanism of pore forming. ② Researches of moving europium element into porous CeO2 microspheres with impregnation technique to form uniform distributing element microspheres and dynamic diffusion characteristic of europium ion in the microspheres. ③ Fabrication and characterization of (Ce,Eu)O2-MgO and (Ce,Eu)O2-Mo simulated dispersion nuclear fuel using as-prepared monodispersed (Ce,Eu)O2 microspheres as dispersed phase materials; Especially study on the effects of the size and morphology of the dispersed phase and continuous phase on the blending homogeneity of simulated nuclear fuel powder. ④ 1`Detailed researches of the relations between the fabrication parameters and the microstructures; nuclide distribution; density; mechanical strength and heat resistance of simulated nuclear fuel pellet. This project aims at getting some basic research achievements in fabricating uniform nuclide-distributing minor actinide-contained MOX dispersion nuclear fuel.

本项目以Ce元素模拟Pu元素，以Eu元素模拟次锕系元素(MA)，利用微流体控制技术结合溶胶-凝胶/浸透方法开展无尘制备弥散型含次锕系元素MOX模拟核燃料的制备研究及微观结构分析。研究包括：①设计构造毛细管基微流体控制系统,在三维尺度上操控单分散性核素凝胶微球的形成与运动，可控制备单分散性多孔CeO2微球；获得描述各制备参数间的数学关系式，探讨实验条件下CeO2微球中孔的形成机理。②用浸透方法实现均匀添加Eu元素于CeO2微球中，开展铕离子渗透动力学研究。③用实验制备的单分散性(Ce,Eu)O2微球开展(Ce,Eu)O2-MgO及(Ce,Eu)O2-Mo弥散型模拟核燃料芯块的制备研究；利用制备的微球具有高单分散性的特点，着重研究(Ce,Eu)O2微球及弥散介质的粒径、形貌对粉料混合均匀性的影响。④仔细研究弥散型核燃料制备参数与燃料微观结构、核素分布、密度、机械强度及耐热性之间的相互关系。

乏燃料中高放射性与毒性的次锕系核素的有效处置确保核能可持续性发展的重要工作，用加速器驱动的次临界反应堆（ADS）或快堆嬗变次锕系核素至短寿命或稳定核素是国际公认的次锕系核素处理方法。而这一方法的实施需要制备含次锕系核素的核燃料供ADS或快堆使用，以实现嬗变次锕系核素的目的。本项目将微流体控制技术引入核燃料制备中，分别设计实施了吸附渗透和共溶胶-凝胶两条技术路线制备出粒径范围30～1000μm单分散性的含次锕系核素模拟核燃料微球（CeO2/Eu2O3），并以MgO为弥散介质制备出弥散型含次锕系核素核燃料芯块。详细的研究结果包括：①以商品化的毛细管等零部件设计构造了毛细管基的微流体控制系统用于核燃料微球的精准可控制备，克服了芯片式微流体控制系统的一些不足之处，具有工业化应用前景。项目设计的流体聚焦型毛细管微流体控制系统突破由于毛细管的尺寸效应无法制备粒径小于100μm核燃料微球的限制，可以显著降低微球粒径制备下限。②设计实施了次锕系模拟核素Eu以渗透方式负载到模拟核燃料CeO2微球上的CeO2/Eu2O3微球的可控制备，获得Eu2O3含量小于5%，但Eu、Ce元素分布均匀的粒径单分散性CeO2/Eu2O3微球。③详细研究了Ce4+/Eu3+的共溶胶-凝胶体系，获得Eu2O3含量高达17%的粒径单分散性CeO2/Eu2O3微球的制备方法。④详细研究了核燃料微球与弥散介质的混合行为，获得燃料微球在弥散介质中的分散均匀性RSD<4%的弥散型核燃料。⑤获得微流体流量均分与流体特性及流动参数间的关系式，为毛细管基微流体放大装置的研制奠定了基础。