低熟煤型气形成过程中有机大分子的变化与表征

低熟气属于非常规天然气，在世界天然气已探明储量中占15～20%的份额。低熟气理论将过去被视为非有效烃源岩产生的烃类气体纳入了天然气资源之中，是一种新的天然气成因类型和勘探领域。低熟气理论的提出，丰富了天然气形成和成藏理论，因低熟气具有分布广、埋藏浅、勘探投资少、见效快等特点，对天然气勘探与开发更具实际意义。目前，低熟气的判识指标已比较清楚，但低熟天然气的碳-氢同位素偏轻的机理尚不十分清楚、生烃母质的大分子结构变化了解甚少。吐哈盆地天然气探明储量已近一千亿方，地质、地球化学特征均证明它们是腐殖质低演化阶段的产物。以吐哈盆地未成熟源岩中的极性组分和干酪根为研究对象，用气体产率和碳-氢同位素研究低熟气的生成与变化，用采用元素分析、核磁共振和热解色谱质方法对低温生烃过程中极性组分和干酪根在元素组成、有机质结构和分子结构三个层面上的变化进行表征，揭示低熟气形成中的同位素特征与机理，完善和展低气理论。

本项目根据低熟气研究尚待解决的问题，重点围绕对低熟煤型气形成过程中有机大分子的变化及其表征开展各项研究。主要研究内容：低熟煤型气形成过程中，有机大分子和低熟气的碳-氢同位素变化与机理。研究中，通过低温热解实验获得不同成熟度的干酪根及热解气的同位素变化，借助于红外光谱与核磁分析了固体有机大分子在低熟气生成过程中的变化，以及及对应的气体产物特征、同位素变化，进一步理解煤型低熟气的生成、有机质的演化提供实验依据。红外光谱分析结果显示，随成熟度增加，煤与碳质泥岩干酪根的芳香结构不断缩合，芳烃上的含氧官能团不断脱落，干酪根中主要的含氧官能团减少。13C-NMR分析揭示，成熟度增加，干酪根中的亚甲基次甲基含量快速减少，甲基碳也明显减少。研究揭示，干酪根中含氧官能团及甲基、亚甲基碳的减少是低熟气形成的主要原因。而甲烷气同位素变轻，并非低熟气固有特征，与干酪根结构变化无关，是同位素轻的甲烷混合的结果。